一、“锥形嵌套”结构CN_x纳米管的生长机理及拉曼光谱研究(论文文献综述)
何路东[1](2021)在《黑磷基材料的制备及电催化合成氨的性能研究》文中研究说明随着全球人口的不断增长和世界范围内日益紧迫的环境问题,迫切需要寻求可持续、可再生和生态友好的能源途径,以确保未来能源的需求。电化学能量转换装置能够从地球上丰富的水和氮等原料中生产有价值的化学物质,包括氢和氨。电催化因其流程简单、能量转化效率高、选择性好等优点,成为了清洁能源转换技术的研究热点。高效电催化剂的开发是清洁能源技术得以广泛应用的关键,而催化剂的纳米化可以增强催化剂与反应物小分子化合物之间的相互作用,促进小分子的吸附和活化,降低化学反应能垒,实现更高效的清洁能源转换。本论文以设计合成高效、稳定的电催化还原N2催化剂为目标。基于黑磷具有良好的电催化合成氨性能,围绕黑磷制备了四种新型、高效的电催化合成氨催化剂,评价了各种催化剂的催化活性。为黑磷基材料的制备及应用奠定了一定的理论和实验基础。主要研究内容如下:(1)通过减小纳米黑磷的尺寸,使黑磷暴露更多反应活性位点,提高合成氨催化的性能。常温常压下,在0.01 M HCl溶液中,-0.5 V的电压下,获得了13.02%的法拉第效率和36.91μg h-1mg-1cat.产氨速率。(2)通过掺杂铜离子的方式调节黑磷量子点的电子结构,增强电催化性能。铜的加入,增加了催化的活性位点,有效提升了BPQDs电催化合成氨的性能,在-0.4 V的电压下,电催化合成氨的法拉第效率为14.6%,氨产率为48.34μg h-1mg-1cat.。。密度泛函理论计算表明,铜掺杂BPQDs电催化合成氨的控制步骤为*NN到*NNH,铜离子的加入降低了BPQDs电催化合成氨控制步骤的反应能垒,有效的提升了BPQDs的催化性能。由于铜离子与BPQDs上的磷原子形成磷铜键,抑制了BPQDs与氧的反应,5次循环实验表明,Cu-BPQDs稳定性良好,法拉第效率和氨产率仅分别下降了3.7%和3.5%。这是。(3)Cu-BPQDs获得了较大的比表面积和较多的NRR活性位点,具有优于BPQDs电催化性能,但Cu-BPQDs容易聚集,不可避免地导致活性位点的丢失和电导率变差,以此开展了以增强电导率开展了Cu-BPQDs与MWCNTs的复合催化剂制备与性能研究。通过将Cu-BPQDs与MWCNTs超声复合制备得到Cu-BPQDs/MWCNTs复合材料。结果表明,常温常压下,在0.01 M盐酸电解液中,当施加电压为-0.4 V时,合成氨的法拉第效率为16.3%,而氨的产率则提升到了52.83μg h-1mg-1cat.。(4)将具有电催化合成氨活性的Ti3C2与Cu-BPQDs进行复合,既改善了导电率,防止了Cu-BPQDs的团聚,又使二者在界面形成耦合效应,形成了P-O-Ti键,从而提升了电催化合成氨的活性。电化学测试结果表明,在-0.4 V的压下,电催合成氨的氨产率为54.31μg h-1mg-1cat.,法拉第效率高达18.1%,循环稳定性测试表明,Cu-BPQDs/Ti3C2具有较好的稳定。
段毅[2](2020)在《Ag3PO4和g-C3N4基光催化剂的制备及可见光降解典型药物的研究》文中进行了进一步梳理卡马西平(CBZ)和磺胺嘧啶(SDZ)是两种分别用于抗癫痫和抗感染的典型药物。由于用量大,难生物降解,这两种药物广泛存在于污水处理厂出水、地表水和地下水中。卡马西平通过生物累积作用可损伤水生动物肝脏,改变无脊椎动物的生理学功能,磺胺嘧啶在环境中存在会促进抗药细菌或抗药基因形成。总之,环境中这两种药物污染物均可通过持久性的生物链累积效应对人类、动物及生态系统产生不利影响。因此,研发能有效降解卡马西平或磺胺嘧啶的低能耗环境友好型技术尤显重要。本研究在化学共沉淀法制取Ag3PO4/AgI的基础上,进一步负载石墨烯,制备出一种高效可见光催化剂Ag3PO4/AgI-石墨烯(Ag3PO4/AgI-G)。通过各种表征发现:该催化剂由柔软光滑的石墨烯均匀紧密地负载于Ag3PO4/AgI晶体表面,石墨烯的引入增加了Ag的结合能,从而有利于光催化时电子在接触介面的传递;而Ag3PO4/AgI由球形Ag3PO4和片状AgI均匀复合而成,有利于其相互的能带匹配。在人造可见光或自然太阳光照射下降解CBZ的实验结果表明Ag3PO4/AgI光催化剂中引入少量的石墨烯可促进光催化活性:当石墨烯:Ag3PO4/AgI的重量比为3:100时,该复合光催化剂,Ag3PO4/AgI-3%G,的催化效果最佳,其在光照21 min时CBZ的降解去除率达到93.06%,远高于纯Ag3PO4的26.92%和Ag3PO4/AgI的74.38%,Ag3PO4/AgI-3%G在可见光照射下降解CBZ的过程可用一级动力学模型描述。通过紫外-可见漫反射光谱及带隙计算、荧光光谱、瞬态光电流响应图谱和电化学阻抗图谱分析,证实了石墨烯可进一步改善Ag3PO4/AgI对可见光的吸收、缩小带隙宽度、及促进光生空穴-电子对的分离和转输。采用高效液相色谱和三重四极杆质谱分析鉴定了CBZ的降解产物,并由此分析提出了可能存在的四条CBZ光催化降解途径。活性基团淬灭试验和自由基电子顺磁共振(EPR)分析表明,h+和·O2-在Ag3PO4/AgI-3%G复合物光催化降解CBZ的过程中起主要作用。基于上述结果,分析提出Ag3PO4/AgI-3%G在可见光照射下降解CBZ的Z桥作用机理:石墨烯和光催化过程中成生的金属银可分别提高系统外部和内部传输渠道对光生电子的传输效率,从而,一方面加快内部传输导致Ag3PO4的空穴(h+)产率增大,另一方面,加速外部传输引起的由O2至·O2-的转化提高。以上结果表明Ag3PO4/AgI-3%G是一种对CBZ降解非常有潜力的光催化剂。环境友好且不含重金属的光催化剂已成为现阶段光催化技术研究的热点,本研究通过高温聚合方法合成了一种碳量子点边缘原位生长氮化碳的新型平面异质结光催化剂(C-CN)。其中3C-CN光催化剂降解SDZ的效果最佳,它的SDZ一级动力学降解速率是g-C3N4光催化剂的3.2倍,此外,它的光稳定性非常好,即使5次循环降解SDZ,其去除率仍然基本保持一致。通过各种表征分析表明3C-CN光催化剂的结构包含3-s-三嗪环和碳量子点,它们通过边缘形成吡啶环而结合,3-s-三嗪环是其基本结构单元。光学表征分析和理论计算表明,3C-CN光催化剂带隙变窄,且它的平面异质结构导致价带和导带轨道局域化以促进光生空穴-电子对分离,进而增强3C-CN复合物的光催化活性。在3C-CN光催化降解SDZ的过程中,活性物质作用大小排序为h+>·O2->·OH。根据SDZ中所含元素的简缩福井指数和液相-质谱联用仪鉴定的产物,推断出SDZ通过smiles重排和SO2提取、或氨氧化、或羟基化、或S-N键断裂等方式的降解途径。3C-CN光催化降解SDZ后,其降解产物的水生生态毒性基本低于SDZ的,有利于保护水生生态环境。平面异质结构的3C-CN复合物不仅对新型光催化剂的制备开辟了新思路,而且这种环境友好型光催化剂在环境修复方面也具有较大的潜力。为进一步提高3C-CN复合物的光催化活性,本研究通过热氧化方法制备出3C-CN的纳米片,其中500℃剥离温度制备的3C-CN纳米片(C-CN-NS500)光催化剂活性最高,它的SDZ降解速率常数是3C-CN的2.4倍。在纳米限制效应下,相比于3C-CN,C-CN-NS500的带隙值增加了0.24 e V,相应的价带值增加了0.42 e V,提高了氧化势能,有利于氧化降解SDZ。比表面积的增大、光生载流子分离效率的提高、以及活性基团与SDZ分子的接触时间延长促使C-CN-NS500光催化剂降解SDZ更高效。活性基团淬灭试验和EPR测试表明,C-CN-NS500光催化降解SDZ的过程中,h+对SDZ的降解影响最大,·O2-次之,·OH最小。此外,C-CN-NS500光催化剂浓度在0~100μg/ml范围内对A549细胞(腺癌人类肺泡基底上皮细胞)具有良好地生物兼容性和低毒性。因此,C-CN-NS500是一种高效低毒的环境友好型光催化剂,对有机污染物的去除具有很大的潜力。
徐坤[3](2020)在《改性纳米碳黑-Cd对蚯蚓的联合毒理效应与机理》文中研究表明随着《土壤污染防治行动计划》和《土壤污染防治法》的颁布实施,我国土壤污染防治进入了新的时期。针对我国土壤重金属轻微、轻度污染的特点,原位钝化修复技术蓬勃发展。纳米材料,由于具有超强的吸附能力,已被广泛应用于土壤重金属的原位钝化修复研究。但是,应用于重金属污染土壤修复进入土壤的纳米材料与通过其他途径进入土壤的纳米材料存在显着地不同:一是,土壤中浓度高,二是,选择性钝化吸附着大量重金属,改变了纳米材料的表面性质。纳米材料,尤其应用于重金属污染土壤修复后,在土壤中长期蓄积令人担忧。“强化土壤污染管控和修复,有效防范风险”要求必须清楚认识进入土壤中纳米材料和将要应用于污染土壤修复的纳米材料的生物毒理效应,这对土壤污染管控至关重要。本文以纳米碳黑为核心研究材料,在对纳米碳黑(CB)、还原氧化石墨烯(RGO)、单壁碳纳米管(SWCNT)形貌结构、表面电荷、化学组成等的分析基础上,以赤子爱胜蚓(Eisenia fetida)为受试生物,通过模拟试验、培养试验和体外试验等,研究同质异形(纳米碳黑、还原氧化石墨烯、单壁碳纳米管)碳纳米材料对蚯蚓死亡率、体重、抗氧化生物标志物、体腔细胞毒性、肠道细菌群落组成和结构、代谢物响应等宏观和微观指标的影响,通过培养试验、彗星试验等研究表面改性对纳米碳黑毒理效应的影响,通过体外试验、培养试验、MIXTOX模型分析研究改性纳米碳黑-Cd对蚯蚓的联合毒理效应,揭示同质异形碳纳米材料、纳米碳黑表面改性前后、改性纳米碳黑-Cd结合对蚯蚓的毒理效应机制,为改性纳米碳黑应用于重金属污染土壤钝化修复的生态安全性提供了理论依据。本文的主要研究结果如下:(1)CB为近球形,三个维度均在纳米级;RGO为片状,单层或少层堆叠,厚度在纳米粒级,横向尺寸在微米或亚微米尺度;SWCNT为单壁长管状,管径在纳米级,长度在微米级。三种碳纳米材料的长宽比为SWCNT(500030000)>RGO(1345456)>CB(接近1),平均水动力学直径SWCNT>RGO>CB。三种碳纳米材料的比表面、Zeta电位相近,表面主要官能团为C-C、C-O、C=C、O-H,CB具有芳香环状结构,SWCNT具有典型的碳骨架结构。RGO含氧量是SWCNT的2.83倍,CB的7.50倍。CB具有最多的缺陷,SWCNT拥有更完整的晶型和更少的缺陷。三种材料中的重金属杂质主要是Fe,其含量为SWCNT>CB>RGO。(2)三种碳纳米材料(CNs)浓度低于15.7μg/cm2和1000 mg/kg土壤时,不会对蚯蚓存活产生明显的影响,但明显影响了蚯蚓的生长。土壤培养28天只有CB处理为正增长,RGO处理和SWCNT处理均为负增长。三种CNs滤纸接触48小时对蚯蚓氧化应激的影响存在显着差异,总的表现为促进了蚯蚓超氧化物歧化酶(SOD)活性,对过氧化氢酶(CAT)的影响不如对SOD的影响明显,对蚯蚓丙二醛含量无显着影响(P>0.05)。三种CNs对蚯蚓体腔细胞存活率的抑制随其浓度增大而增加。浓度在1 mg/L时对存活率无明显影响,在100 mg/L时CB、RGO和SWCNT均显着抑制细胞存活,存活率分别为对照的76.2%、64.1%和53.9%。肠道微生物有17.3%的OTUs是所有处理共有的,放线菌门是优势菌门,其次为变形菌门和厚壁菌门;细菌多样性香农指数的增加程度与CNs长宽比的对数呈负相关。蚯蚓对代谢物的影响SWCNT>RGO>CB;蚯蚓对碳纳米材料响应的标志代谢物是苯丙氨酸和胆碱。添加0.01%的CB、RGO和SWCNT使蚯蚓体内胆碱含量分别下降了14.0%、35.1%和46.8%;添加量为0.1%时,分别下降了38.8%、43.1%和64.8%。总之,三种材料对蚯蚓的毒性大小效应顺序为SWCNT>RGO>CB。(3)CB经酸性高锰酸钾改性后,表面特性的主要变化是含氧官能团增加、Zeta电位降低。改性后MCB对蚯蚓的存活、体重、异常率的影响与CB无显着差异(P>0.05),但回避率显着高于CB,且存在剂量依赖关系,当MCB浓度为1.5%时,回避率高达93.3%。用综合生物标志物响应法计算CB和MCB对蚯蚓生理生化指标的影响,结果为MCB处理中蚯蚓受到的胁迫压力大于CB。当体外培养浓度大于100 mg/L时,CB对蚯蚓肠道组织、细胞存活率和病理形态均有显着影响。经表面改性后,MCB对蚯蚓细胞存活率、DNA的影响也显着大于CB。(4)MCB对Cd的吸附更符合Langmuir吸附等温线,为单分子层吸附,饱和吸附量为18.9 mg/g,吸附活化能为36.6 kJ/mol,吸附焓变-98.4 kJ/mol,吸附为自发反应。MCB对Cd吸附机制为化学配合和π-阳离子相互作用。Cd和MCB的EC50分别为17.67 mg/L和94.00 mg/L。MCB-Cd可以被蚯蚓体腔细胞吞噬,造成细胞线粒体损伤、扰动核膜稳定性,导致细胞凋亡。MIXTOX模型、联合作用指数和Cd吸收结果(2 mg/L Cd2++20 mg/L MCB抑制吸收,10mg/L Cd2++60 mg/L MCB促进吸收)支持MCB-Cd低剂量混合物具有拮抗作用,而高剂量混合物具有协同作用的剂量水平依赖毒理模式。添加1.5%MCB后土壤中有效态Cd含量降低了33.3%,但是培养28天后,未添加MCB的处理蚯蚓存活率比对照降低了29.6%,添加MCB的处理降低了51.9%。蚯蚓对土壤中Cd有明显的富集作用,在Cd污染土壤中生物富集系数为9.25,添加MCB后为9.53。MCB+Cd显着(P<0.05)提高了氧化型谷胱甘肽水平,氧化型谷胱甘肽和还原型谷胱甘肽比值仅为对照的39%。Cd显着提高了CAT和乳酸脱氢酶活力,MCB+Cd抑制了CAT和乳酸脱氢酶活力。Cd和MCB存在联合毒理效应。(5)碳纳米材料的形貌是导致其蚯蚓毒理效应的最重要因素。较短的SWCNT碳管,通过内吞或穿透的方式进入细胞,较长的碳管,无法完全进入细胞膜,而严重扰乱细胞膜的稳定性。RGO具有锋利侧边,通过“包裹”、“插入”、“提取”、“纳米刀”等形式破坏细胞膜。CB近球形,粒级最小,更容易被细胞内吞和外泌,是三种材料中对细胞膜损伤最小的。改性后MCB比CB毒性增加的直接原因是Zeta电位降低和含氧官能团增加引起的氧化应激。MCB对Cd的吸附能力和吸附稳定性均比CB大幅增加。化学吸附作用下,MCB-Cd紧密结合形成“新的化合物”,降低了Cd的生物毒性,Cd的吸附改变MCB的表面性质,降低了MCB的生物毒性,MCB-Cd表现出毒理学拮抗作用。MCB对Cd的强吸附可能利于Cd转运体腔细胞内,引发一系列毒副反应,导致协同毒性作用。蚯蚓体腔细胞吞噬作用和化学吸附共同导致MCB-Cd的剂量依赖拮抗-协同转换。在Cd污染土壤中添加MCB对蚯蚓的毒理效应主要发生在体内吸收。MCB会负载Cd进入蚯蚓体内,蚯蚓肠道内分泌出大量多糖、氨基酸等小分子有机质,络合/螯合作用推动了进入肠道内Cd的活化,进而对蚯蚓产生毒理效应。大多数研究都证实了碳纳米材料对重金属有较好的吸附性能,可以显着降低土壤中重金属有效态含量,减少重金属向植物可食部迁移,保障食品安全。但是本研究显示:由于碳纳米材料的纳米级粒径、形貌结构、表面特性等,本身具有一定的生物毒理效应,尤其钝化吸附土壤中重金属后,没有显着降低重金属对蚯蚓的毒性效应。碳纳米材料应用于重金属污染土壤钝化修复时,对蚯蚓的生态风险较大。因此,建议重金属污染土壤钝化修复时,慎用纳米级钝化剂。
张静[4](2020)在《多孔掺硼金刚石薄膜制备及其超级电容器性能研究》文中研究说明掺硼金刚石(Boron Doped Diamond,BDD)薄膜以其电势窗口宽、背景电流低、环保无污染等优点成为有发展前景的微型超级电容器电极材料,但BDD薄膜本身储电量较低制约其在超级电容器领域的发展。薄膜的表面形貌、孔隙结构、物相组成以及比表面积等因素是影响BDD薄膜电极储电量的重要原因。因此,通过设计薄膜的孔结构和物相组成,开发具有高比电容量的BDD薄膜成为该领域的研究热点。本工作通过选择和设计BDD薄膜的基底材料和表面形貌,在BDD薄膜表面构建不同的三维结构制得了包括多孔Si/BDD、泡沫Ta/BDD、多孔Ti/BDD以及纳米钉Ti/BDD薄膜电极。对BDD薄膜的表面结构和电化学性能进行了系统的研究,主要的研究成果如下:(1)利用便捷的化学刻蚀方法改变Si基底的表面形貌,在其上制备出具有纳米结构的BDD薄膜电极。Si基底刻蚀时间为30分钟时制备的多孔薄膜具有较高的结晶度和活性比表面积。在0.1 M Na2SO4水溶液中,在充电电流密度为0.1 mA cm-2下,该BDD薄膜电极获得71 mF cm-2的高比电容量,是未经刻蚀BDD电极比电容量的18倍。同时,Si30/BDD薄膜电极还具有相当高的电化学稳定性,在1 mA cm-2的电流密度下循环3000次后电容量保持率为80%。籍此,探讨了Si基底表面形貌对BDD薄膜电极电容性能的影响。(2)通过引入不同浓度的SiO2微球作为多孔结构的模板,在金属Ta基底上构建出多孔泡沫结构的BDD薄膜。SiO2微球和金刚石粉的浓度比为2时制得的BDD薄膜(BDD for concentration of SiO2:diamond=2,BDD-SD2)具有良好的结晶度和泡沫结构。在0.1 M Na2SO4水溶液中,在电流密度为0.05 mA cm-2时,BDD-SD2薄膜电极获得2.135 mF cm-2的比电容量,大约是平板Ta/BDD薄膜电极电容量的7倍。该电极同时具有较高的电化学稳定性,当电流密度为0.2 mA cm-2时,该电极经过3000次循环充放电检测后电容量仍保留至83.1%。(3)通过引入不同孔径的多孔金属Ti作为基底,制得具有不同孔径结构的BDD薄膜。Ti基底孔径为30μm制得BDD薄膜电极(Ti30/BDD)的结晶度较高,且薄膜内部含有更多的sp2-C键和掺杂硼原子的sp3-C键。在0.1 M Na2SO4水溶液中,当扫描速率为10 mV s-1时,取得最大比电容量为53.3 mF cm-2,约为Ti50/BDD薄膜电极电容量的50倍。Ti30/BDD薄膜电极还良好的电化学稳定性,当电流密度为0.32 mA cm-2时,Ti30/BDD薄膜电极经过3000次循环充放电循环后电容量依然保持86.7%。籍此,探讨了孔径尺寸对多孔Ti/BDD薄膜电容量的影响机理。(4)以Ti30/BDD为模板,利用反应离子刻蚀(Reactive Ion Etching,RIE)技术对其进行不同时间的刻蚀得到具有不同长度纳米钉的BDD薄膜。刻蚀时间为5分钟的BDD纳米钉薄膜(Boron doped diamond nanospikes etched for 5 min,BDD-NSs-5)表面产生了平均尺寸约为100 nm的纳米钉,且未出现薄膜剥落的现象。当电流密度为2 mA cm-2时,该电极获得最高的比电容量47.1 mF cm-2,大约为未经刻蚀BDD薄膜电容量的6.7倍。BDD-NSs-5薄膜电极还具有较好电化学稳定性,当电流密度为5 mA cm-2时,经过15000次充放电循环后电容保持率依然为84.3%。此外,制备了固态BDD-NSs-5//BDD-NSs-5对称电极器件,成功点亮了红色LED,尝试了BDD薄膜电极的初步应用。
黄浩鑫[5](2020)在《微纤复合氮掺杂碳纳米管膜催化剂的制备及其催化降解含酚废水特性研究》文中认为含酚废水是有机废水的一种,具有来源广,毒性大,生物难降解的特性,目前对含酚废水尤其是挥发酚类废水的治理情况已成为国家水污染防治的指标之一,因此开发高效率,低成本的含酚废水降解技术是一项具有重大指导意义的课题。近年来,基于过氧化物活化的高级氧化技术(Advanced Oxidation Processes,AOPs)由于具有降解效率高,无二次污染且操作简便的特点,成为有机废水降解技术的热点,其重点在于高效催化剂的开发。纳米碳材料被证明同样可以高效活化过氧化物用于污染物的降解,且表现出比肩金属系催化剂的效果,因而备受青睐。纳米碳材料在基于传统搅拌槽式反应器的实验研究中取得许多进展,然而催化剂多为颗粒或粉末状,并不适应工业化的流动体系,易造成压降大、接触效率低、催化剂流失及不良流体分布现象。微纤复合材料具有高空隙率、可任意裁剪的特性,能够有效降低床层阻力增强传质,因而结合纳米碳材料和微纤复合材料设计具有高空隙率和机械强度的结构化材料,从而有效强化传质,提高接触效率,是一项具有应用价值的前沿性课题。本文采用CVD(Chemical Vapor Deposition)化学气相沉积技术设计结构化的微纤复合氮掺杂碳纳米管膜材料N-CNTs/PSSF,系统研究其制备工艺与表征,并探讨了其在基于微纤复合氮掺杂碳纳米管膜的结构化固定床反应器上催化降解苯酚的性能。首先,研究了N-CNTs/PSSF复合膜催化剂在固定床反应器中湿式催化氧化降解苯酚废水的动力学。采用湿法造纸和烧结工艺合成整体式的不锈钢微纤载体PSSF(Paper-like Sintered Stainless Steel Fibers),在其表面以三聚氰胺为单一前驱体通过CVD法生长氮掺杂碳纳米管膜(N-CNTs/PSSF),考察不同合成温度,三聚氰胺用量及载气流量对N-CNTs膜生长的影响,结合SEM、TEM、XRD、XPS、N2吸脱附曲线、Raman分析等表征技术对制备工艺进行探究并优化,最佳合成条件为:反应温度900℃,三聚氰胺用量3 g,载气流量300 sccm,其中N-CNTs表现出独特的Fe3C纳米颗粒连续包覆结构。最优合成条件下复合膜催化剂比表面积达14.5 m2/g,相比空载体提高了50倍,表面氮掺杂含量达5.18 at.%。催化性能测试结果表明,包覆的Fe3C纳米颗粒促进了对苯酚的湿式催化氧化降解,反应温度的提高能显着提高催化体系对苯酚的降解效果,而体系中流体停留时间的改变(床层高度、进料流量)却表现出不同寻常的变化规律,归因于N-CNTs独特的极性表面导致污染物与强氧化活性物质之间接触效率的变化。重复使用稳定性测试结果表明,苯酚降解效率和矿化效率随循环次数上升而增强,使用四次可以达到90%的苯酚转化率和41%的TOC转化率。长期稳定性测试表明,N-CNTs/PSSF复合膜催化剂相比CNTs/PSSF及Fe-CNTs/PSSF复合膜催化剂有更高的催化稳定性,反应100 h仍保持约90%的苯酚转化率和45%的TOC转化率。失活机理研究表明,由于N-CNTs具有强极性表面特性,优先吸附H2O2而降低了中间产物对活性位点的堵塞,从而提高N-CNTs/PSSF的催化稳定性,相比CNTs/PSSF具有进一步改性的潜力。其次,采用双前驱体对N-CNTs/PSSF表面氮掺杂含量进行调变并进行固定床反应器上活化过硫酸盐PMS降解苯酚的性能测试。首先采用三聚氰胺和乙炔为双前驱体,通过改变前驱体使用顺序和用量合成全掺杂(NC50,NC25)和半掺杂(N25C25)的复合膜催化剂,结合SEM、TEM、XRD、XPS、N2吸脱附曲线等表征技术对酸洗前后复合膜催化剂的表面特性进行表征。结果表明全掺杂工艺在PSSF表面主要合成N-CNTs,其中提高乙炔的用量(NC50)会降低氮掺杂含量;而半掺杂工艺合成N-CNTs及CNTs两种结构。以上结果表明双前驱体对氮掺杂含量的调变存在可行性。酸洗步骤很好地去除了碳纳米管生长过程中形成的无定形碳和包覆催化剂颗粒等杂质,提高了复合材料的比表面积,同时表面掺杂氮含量没有明显下降,全掺杂工艺中最高氮掺杂原子含量为4.94at%(NC25)。在固定床反应器上进行酸洗后复合膜催化剂活化PMS降解苯酚的测试,催化结果表明提高氮掺杂含量提高了复合膜催化剂催化苯酚降解的性能,其中NC25(N4.94 at.%)可以达到100%苯酚转化率和约80%的TOC转化率,N25C25(N 3.96 at.%)可以达到100%苯酚转化率和约70%的TOC转化率。然而较高的氮掺杂含量会带来较高的Fe浸出,这与N-CNTs包覆的催化剂颗粒浸出有关。高效液相色谱分析表明,经过氮掺杂处理的复合膜催化剂NC25和N25C25在活化PMS降解苯酚的过程均主要产生低毒性的小分子羧酸,芳香族中间产物几乎被完全转化。
梁钊[6](2019)在《一维钛基半导体光阳极结构设计及其光电催化特性》文中指出氢能具有清洁无污染、燃烧热值高、可储存、可循环、应用形式广等优势。当前,利用太阳能进行光电催化分解水制氢,被认为是产氢的最具发展前景的途径之一,其核心和关键是高效光电极材料的研发。研究表明,以二氧化钛(TiO2)和由TiO2衍生的钛酸盐(例如SrTiO3)为代表的钛基半导体因其具有优良的化学稳定性、合适的能带结构和原料来源广以及成本低等优势,成为了最具代表性的光电极候选材料。然而,光电催化产氢效率不高的问题仍限制着钛基半导体光电极材料的发展和应用,该问题主要源于钛基半导体禁带宽度较大对光的吸收能力较弱、较短的光生载流子传输距离导致光生电子-空穴对极易复合等。本文针对于目前钛基半导体在光电催化产氢领域应用的关键问题(光吸收、电荷的分离、电荷的注入和利用),以一维纳米结构的TiO2和SrTiO3为研究对象,通过对其进行结构精细优化、非金属掺杂、贵金属辅助和异质结改性改性协同强化其光电催化产氢特性。综合本论文工作,取得研究成果具体如下:(1)一维TiO2光阳极材料的可控制备及其结构精细调控。首先,在氟掺杂氧化锡(fluorine-doped tin oxide,简称FTO)导电玻璃基底上水热生长TiO2纳米棒阵列,随后在此基础上,采用溶液化学法得到枝状结构的TiO2阵列,最后,通过对其进行二次水热刻蚀,得到TiO2锥形纳米管阵列光阳极材料。对三种形貌的一维TiO2光阳极材料进行光电催化产氢性能研究,测试结果表明,在模拟太阳光光照和1.23 V vs.可逆氢电极(Reversible Hydrogen Electrode,RHE)下进行水氧化反应,具有锥形纳米管阵列结构的TiO2光阳极材料光电流密度达到1.2 mA/cm2,其性能分别是枝状结构的TiO2阵列(0.8 mA/cm2)以及TiO2纳米棒阵列(0.4 mA/cm2)的1.75和3倍。研究结果表明,对一维TiO2光阳极材料进行结构精细调控可以显着提高其光电催化产氢性能。(2)通过非金属元素掺杂和贵金属沉积协同提高一维TiO2光阳极材料的光电催化特性。在水热生长TiO2纳米棒阵列的基础上,首先在氨气气氛下高温煅烧得到N掺杂的TiO2纳米棒阵列,随后对其进行磁控溅射获得了Au纳米颗粒沉积的N掺杂TiO2纳米棒阵列光阳极材料。光电催化性能测试结果表明,在模拟太阳光光照和1.23 V vs.RHE下,Au纳米颗粒沉积的N掺杂TiO2纳米棒阵列光阳极材料其光电流密度达到2.8mA/cm2,其性能是纯TiO2纳米棒阵列的7倍。此外,在2 h的长时间光电催化反应下,其光电流密度仍可保持原来的99%,而纯TiO2纳米棒阵列仅为71%,表明其光电催化稳定性得到了大幅度强化。研究其光电催化产氢机理表明,N掺杂和Au纳米颗粒的修饰协同强化了TiO2纳米棒光阳极的的光吸收能力,同时Au纳米颗粒由于局域表面等离子共振效应提供了热电子,热电子和材料本征吸收引起的光生载流子共同促进了光电催化水分解。(3)通过碳量子点(Carbon Quantum Dots,CQDs)修饰和等离子氢化产生氧空位协同提高一维TiO2光阳极材料的光电催化特性。在水热生长TiO2纳米棒阵列的基础上,首先通过等离子氢化作用获得含有氧空位的TiO2纳米棒阵列,随后进一步通过碳量子点表面修饰得到碳量子点修饰的氢化TiO2纳米棒阵列光阳极材料。光电催化性能测试结果表明,在模拟太阳光光照和1.23 V vs.RHE下,碳量子点修饰的氢化TiO2纳米棒阵列光阳极材料其光电流密度达到3.0 mA/cm2,其性能是纯TiO2纳米棒阵列的7.5倍。此外,其获得的光电流密度高于文献已报道的氢化TiO2光阳极材料。研究机理表明氢化处理可以导致氧空位的形成从而抑制光生载流子的复合。同时,修饰的CQDs不仅可以作为捕获光生电子的电子储存器,而且由于CQDs的上转换效应,显着增强了太阳光的收集和捕获。(4)一维SrTiO3(STO)光阳极材料的可控制备及其结构精细调控。首先通过旋涂法结合静电纺丝法在FTO生长得到STO/STO同质结光阳极材料,随后进一步采用原子层沉积(ALD)得到STO/STO/ZnO同质/异质结光阳极材料。光电催化性能测试结果表明,在AM 1.5G的模拟太阳光光照和1.23 V vs.RHE下,所构筑的STO/STO/ZnO同质/异质结光阳极材料其光电流密度达到309.8μA/cm2,相比纯STO电极(0.5μA/cm2)提高600倍以上。此外,此外,在0.1 V vs.Ag/AgCl下,其光电流稳定性从原始STO的79.62%提高到98%。机理研究表明,引入的STO薄膜形成了STO/STO同质结,从而提供了一个扩展的接触区,继而增强电子-空穴对在界面上的迁移率。同时,ALD沉积的氧化锌可以形成STO/ZnO异质结,从而在界面上形成内部的电场,阻碍电子-空穴对的复合,最终显着强化了光电极材料的光电催化特性。
徐青芳[7](2019)在《激光化学气相沉积法制备立方碳化硅—石墨烯薄膜》文中指出立方碳化硅(3C-SiC)具有高电子迁移率、高导热率、宽禁带、耐高温、耐腐蚀及合成温度低等优异性能;石墨烯具有超高载流子迁移率及超高力学强度等奇特性能。本研究采用激光化学气相沉积法(LCVD)制备3C-SiC-石墨烯薄膜。LCVD是将大功率、超高斯、连续激光引入到传统冷壁CVD,薄膜生长过程中激光光斑直接照射基板表面:同时为前驱体反应与薄膜生长提供光激发与热激发,大幅提高薄膜生长速率并控制薄膜成分与结构。首先,采用LCVD工艺,以单晶Si为基板,研究了工艺流程、前驱体流量、沉积温度和沉积压强对3C-SiC薄膜显微结构和电化学性能的影响。本研究在未使用金属催化剂的条件下,通过CVD工艺制备了晶须状表面形貌<111>-3C-SiC多孔薄膜,晶须尖端朝上,长度为300 nm,直径为50 nm,密度达1.3×108个/cm2。本研究制备3C-SiC多孔薄膜工艺简单、成本低,薄膜比电容可达4.80mF/cm2,高于文献报道同类材料比电容。采用LCVD工艺,以单晶Si(111)为基板,生长外延<111>-3C-SiC薄膜,并利用激光照射<111>-3C-SiC薄膜,原位生长高品质外延石墨烯。研究了外延<111>-3C-SiC薄膜生长过程中,沉积温度、沉积压强及升温速率对3C-SiC薄膜单质C含量、薄膜取向和表面形貌的影响机制。通过优化工艺参数,制备了低杂质、低表面缺陷含量的外延<111>-3C-SiC薄膜,作为原位生长外延石墨烯衬底。研究了激光照射时间和衬底温度对外延石墨烯结构的影响。本研究原位生长单层外延石墨烯,单晶尺寸达26.4 nm,高于文献报道3C-SiC表面原位生长外延石墨烯最大值。此外,本研究通过LCVD工艺,以六甲基二硅烷(HMDS)为单一前驱体,安全高效生长了石墨烯/3C-SiC复合薄膜。系统分析了LCVD工艺中沉积压强、沉积温度和稀释气流量,对复合薄膜显微结构和导电性能的影响机制。通过优化沉积参数,石墨烯/3C-SiC复合薄膜电导率高达7.61×105 S/m,为文献报道最高电导率80倍。并且,基于以上研究结果,添加丙烷(C3H8)为前驱体,在提高复合薄膜电导率的同时,进一步提高了复合薄膜生长速率。本文研究工作可为激光照射生长SiC及石墨烯材料的结构可控制备和应用研究提供一定理论与技术支持。
赵静泽[8](2018)在《MOCVD预制催化法制备超黑吸光碳纳米管阵列的工艺研究》文中研究指明控制碳纳米管生长出不同阵列结构的取向碳纳米管薄膜,是碳纳米管获得实际应用的关键。定向生长的碳纳米管阵列可用作超黑吸光材料,用于消除空间相机中光路传输过程产生的杂光,在高分辨率空间相机上具有很好应用前景。本文开展了两方面的工作,一是采用金属-有机化合物化学气相沉积工艺(MOCVD)制备了纳米Fe颗粒催化剂,用于实现碳纳米管阵列的可控制备;二是开展了CVD方法制备碳纳米管阵列的工艺研究。目前主要获得以下一些阶段性研究结果。MOCVD工艺通过控制二茂铁气相浓度、沉积温度及沉积时间来实现铁纳米颗粒的粒径及颗粒间距的调控。随着MOCVD工艺沉积时间由1min增加到8min,纳米铁颗粒粒径从5.2±2.4nm增大到44.3±10.7nm,颗粒间间距减小,颗粒粒径离散性大。沉积温度研究表明,随沉积温度升高有650℃增大到800℃时,催化剂颗粒尺寸从21.6nm增大到37nm。气相二茂铁浓度分数从0.007增大到0.014后颗粒粒径增大,颗粒间间距减小。另外,文章提出了一种简易的减少催化剂中碳含量的方法:水辅助金属-有机化合物化学气相沉积法。通过在沉积过程中引入水蒸气后,得到的催化剂的主要物相为氧化亚铁,碳含量由15.94at%减小到1.25 at%。利用二维CFD软件FLUENT模拟了MOCVD过程中二茂铁分解反应模型。应用两相扩散、空间化学反应、颗粒表面化学反应,分析了不同气相浓度和反应温度下反应腔内颗粒浓度分布情况及化学反应速率。分析结果表明,气相浓度增大后反应腔内颗粒密度增大,进而增加了颗粒碰撞频率;温度增大加快了化学反应速率,大大提高了颗粒碰撞频率,颗粒粒径增大。碳纳米管阵列的生长过程受催化剂,生长温度,碳氢比例等工艺参数的影响。本文通过一系列研究发现,通过调整MOCVD生长的纳米Fe颗粒催化剂的粒径、分布及组成结构,能够有效地控制碳纳米管的直径。在MOCVD温度为700℃,二茂铁的气相浓度分数为0.007和反应时间3min的工艺条件时,得到的纳米Fe颗粒催化制备的碳纳米管阵列高度最高,为550.6μm。碳纳米管的沉积温度以及碳氢比例对生长阶段的影响主要体现在碳原子供应与消耗之间的平衡上。碳源比例过高或者温度过高,碳原子供应过量会使碳原子无法结晶而影响催化效果。对比实验表明,800℃下碳氢比例为3:4混合气体能够催化出形貌结构良好且杂质少的碳纳米管阵列。长度为550.6μm的碳纳米管阵列以固定入射角照射下,测得在200-2500nm光谱范围内光反射率最低为0.0046。表现出较为优异的近红外波段的光吸收率。
王金钻[9](2018)在《石墨烯基锑复合材料的制备及其电化学性能研究》文中认为随着新能源车的推广和使用,人类社会对锂离子电池的需求越来越大。然而,地壳中锂资源储量有限,并且日渐减少,势必会造成锂材料和锂离子电池价格的上涨。钠离子电池与锂离子电池工作原理相似,并且钠资源储量丰富、分布广泛、成本低廉,因此,钠离子电池成为了取代锂离子电池的理想储能器件。然而,钠离子半径比锂离子半径大的多,使得电化学过程中钠离子脱嵌和传输比锂离子困难。因此,选择合适的电极材料和构建新型的电极结构成为了提高钠离子电池性能的关键。超级电容器与电池相比具有功率密度高和循环寿命长等优点,也日渐成为能源存储的重要器件。传统碳材料提供的是双电层电容,其稳定性较好,但容量较低;金属材料和导电聚合物提供的是赝电容,其容量较大,但稳定性较差。因此,兼具双电层电容和赝电容特性的混合超级电容器成为了研究重点。本论文从表面碳层包覆、活性材料纳米化、构建夹层结构/介孔结构和合金/氮原子掺杂等思路出发,制备了3种新型石墨烯基锑复合材料。首先,以石墨烯为基底材料,制备出碳层包覆的石墨烯基锑复合材料(G@Sb@C)。碳包覆层可以将裸露的锑颗粒收束在石墨烯片层和碳包覆层之间,降低了颗粒尺寸,提高了负载均匀性。然后,制备出三明治夹层结构的石墨烯基锑/锑化铁复合材料(G@Sb/FeSb2)。Fe4Sb骨架的引入,进一步增强了材料对电子传输速率,限制了活性材料体积膨胀。最后,制备出氮掺杂的介孔石墨烯基锑/锑化铁复合材料(N-G@Sb/FeSb2)。氮的掺杂不仅可以进一步提高石墨烯导电性能,还可以增加石墨烯表面活性位点,从而提高材料倍率性能和对离子或电荷吸附能力;介孔结构有利于电极与钠离子或电解质接触。论文对制备的复合材料进行了表征和钠离子电池/超级电容器性能测试,探讨了材料组分、结构与电化学性能之间的关系。主要研究内容如下:(1)以石墨烯为基底材料,通过锑盐水解和原位生长,有机物单体聚合以及热还原处理过程得到G@Sb@C复合材料。材料中Sb颗粒均匀分散在石墨烯基底上,并且材料表面被碳层包覆。这种特殊结构在电池循环过程中可以有效地限制材料体积膨胀,减少颗粒团聚并且提高电子传输速率。作为钠离子电池负极材料,G@Sb@C表现出优异的钠电存储性能。以0.1 A g-1电流密度进行恒流充放电,比容量有569.5 mAh g-1,并且循环200圈后容量保持率高达98.4%。当电流密度增大到5.0 A g-1,比容量仍高达433 mAh g-1。(2)以石墨烯为基底材料,通过锑盐和铁盐解离和原位生长,热还原处理过程得到纳米化合金颗粒均匀分散于石墨烯夹层间的G@Sb/FeSb2复合材料。Sb/FeSb2的纳米化可以提高其与钠离子接触面积,而石墨烯夹层和Fe4Sb骨架的引入不仅可以有效地限制材料体积膨胀,减少颗粒团聚,还可以增强电极对电子传输速率。作为钠离子电池负极材料,G@Sb/FeSb2表现出优异的钠电存储性能。以0.1 A g-1电流密度进行恒流充放电,比容量有535 mAh g-1,并且循环200圈后容量保持率高达96.3%。当电流密度增大到5.0 A g-1和10 A g-1,比容量仍分别高达253 mAh g-1和175 mAh g-1。(3)以石墨烯为基底材料,通过锑盐和铁盐水解,与导电聚合物上氨基配位以及热还原处理过程得到氮掺杂的介孔N-G@Sb/FeSb2复合材料。N-G@Sb/FeSb2材料不仅具有G@Sb/FeSb2结构优势,自身还拥有其它独特优势:N的掺杂提高了石墨烯导电性,增加了石墨烯表面活性位点,从而提高了材料倍率性能和对钠离子吸附能力;材料介孔结构不仅有利于钠离子传输,还可以缓解材料体积膨胀。作为钠离子电池负极材料,以0.1 A g-1电流密度进行恒流充放电,比容量有462 mAh g-1,并且循环200圈后容量保持率高达95.6%。当电流密度增大到5.0 A g-1和10 A g-1,比容量仍分别高达271 mAh g-1和219 mAh g-1。(4)G@Sb/FeSb2和N-G@Sb/FeSb2复合材料独特结构和组分同样适用于超级电容器。G@Sb/FeSb2复合物中Sb/FeSb2颗粒较小,在石墨烯基底上生长均匀,金属颗粒可以很好的与电解液接触,提高了活性金属颗粒利用率;石墨烯基底和夹层结构不仅提高了材料电子传输能力,还可以提供双电层电容。另外,对于N-G@Sb/FeSb2,其介孔结构有利于电极与电解质接触,保证了通道畅通;特有的N元素掺杂提高了材料导电性,增加了石墨烯表面活性位点,从而提高了材料倍率性能和对电荷吸附能力。作为超级电容器电极,G@Sb/FeSb2电极以10 A g-1电流密度进行恒流充放电,比电容有691.1 F g-1,并且循环10000圈后容量保持率高达98%,而N-G@Sb/FeSb2电极在相同电流密度下比电容有575.5 F g-1,循环10000圈后容量保持率高达99%。当电流密度增大到40 A g-1和50 A g-1,G@Sb/FeSb2电极比电容分别有300 F g-1和250F g-1,而N-G@Sb/FeSb2电极分别有373.1 F g-1和346.1 F g-1。
张檬[10](2018)在《表面等离激元共振增强光化学及光电化学反应的研究》文中认为金属纳米粒子具有与其块体不同的光学性质和催化活性。人们通过设计不同币族金属纳米结构,已开展了基于表面等离激元共振(surfaceplasmonresonance,SPR)增强效应的物理化学研究。贵金属纳米粒子(金、银、铜等)在可见光区域展现出很强的SPR效应,且材料的纳米结构尺寸和形状可以改变其SPR特征。远场入射光在金属纳米粒子周围,不仅在金属纳米结构表面产生强度极大增强的局域光电场,这种增强光电场的能量可汇聚到表面“热点”区域,产生高能量密度的光生载流子,即热电子和热空穴。由于高能载流子具有高化学活性,当界面存在合适吸附分子的氧化物种或还原物种时,光生电子和空穴将诱导发生新的表面光电化学反应。SPR用于调控表面反应,不但可以改变反应选择性、提高化学反应的效率,还可以实现一些在常温常压条件下难以发生甚至不可能发生的化学反应。联合多个外场协同相互作用,如光和热协同作用,或光和电协同作用,利用其对反应的调控作用,可以进一步提高反应效率和选择性。正是这种SPR效应,为金属纳米结构电极/电解质溶液界面的光电催化研究创造了条件,也为探索之前未曾认识到的新型光电化学反应提供机遇,形成一个SPR增强化学反应的重要前沿研究领域。本论文以具有重大应用背景的光电化学界面能量转化与存储为主攻研究方向,对SPR增强光化学反应和光电化学反应过程的重要科学问题进行实验和理论研究。通过设计和构筑等离激元金属纳米结构的电极界面,借助于界面光电协同特征和机制,实现对光电化学界面结构、反应选择性和效率的调控。先从已有研究基础的小分子光化学反应为模型体系出发,利用电极电位调控,进一步推进到实现SPR增强化学反应的热力学和动力学过程研究,揭示其中局域表面等离激元参与光电协同效应和动态变化的规律。本论文工作的创新点如下:1.发展用同位素标记SERS研究表面催化偶联反应的方法,结合理论计算与实验研究,利用同位素效应对表面氧化还原化学反应过程涉及的表面物种拉曼谱峰的频率和强度变化进行追踪,进而验证表面化学反应机理和过程。2.建立一种利用等离激元金属纳米材料的SPR效应,在室温下实现SPR增强光化学反应的方法。通过催化剂进行表面修饰,构筑与等离激元金属表面具有强化学吸附的分子来促进SPR热电子与热空穴的分离和转移。利用吸附分子强的捕获SPR热空穴的能力来促进SPR热电子还原的反应,如析氢反应和CO2还原反应。进一步拓展至其他的热空穴湮灭剂,来促进SPR热电子还原反应的发生。3.在外加光场的作用下,通过电位对金属电极Fermi能级的调控,实现对SPR能量的调控,调节SPR弛豫产生的热电子和热空穴的能量,研究SPR增强化学反应的光电协同机制,提高金属纳米结构光电化学界面反应的选择性和效率。利用暂态EC-SERS检测技术,研究SPR产生的高能量密度光生载流子在金属表面的能量分布,且探究了光电化学界面的反应动力学特征,建立起SPR“热点”化学反应速率的双指数关系动力学模型。结合理论计算,进一步验证SPR“热点”反应的动力学过程。4.研究SPR反应中光、电和热等外场作用对于反应的调控机理,探究SPR增强光化学反应过程所涉及到的表面物种的吸附、“光化学反应”或“热化学反应”的判断、SPR激发热载流子动力学等科学问题。利用具有超快时间分辨的瞬态吸收光谱,获得具有时间分辨的SPR演化与表面光化学反应过程协同机制。发现在金属表面化学吸附的分子可以促进SPR热电子转移过程,从而提高SPR光化学反应的效率。
二、“锥形嵌套”结构CN_x纳米管的生长机理及拉曼光谱研究(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、“锥形嵌套”结构CN_x纳米管的生长机理及拉曼光谱研究(论文提纲范文)
(1)黑磷基材料的制备及电催化合成氨的性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 氨的合成方法 |
1.1.1 哈伯—博施法 |
1.1.2 生物固氮合成氨 |
1.1.3 光催化合成氨 |
1.1.4 电催化合成氨 |
1.2 电催化合成氨的机理 |
1.2.1 电催化合成氨的热力学 |
1.2.2 电催化合成氨的反应机理 |
1.3 电催化合成氨的研究方法 |
1.3.1 氨的检测方法 |
1.3.2 电解池 |
1.3.3 电解质 |
1.4 电催化剂的研究进展 |
1.4.1 贵金属催化剂 |
1.4.2 过渡金属催化剂 |
1.4.3 非金属催化剂 |
1.4.4 分离氮气活化和质子化步骤 |
1.4.5 电催化固氮合成氨面临的挑战 |
1.5 研究意义、研究方法和研究内容 |
1.5.1 研究意义 |
1.5.2 研究方法 |
1.5.3 研究内容 |
第二章 实验试剂、仪器及方法 |
2.1 实验试剂 |
2.2 实验设备 |
2.3 材料的表征 |
2.4 电催化合成氨的实验方法 |
2.5 电化学测试 |
2.6 氨产率和法拉第效率的计算 |
2.7 产物测定 |
2.7.1 氨的检测 |
2.7.2 水合肼的检测 |
第三章 黑磷量子点的制备及电催化合成氨性能研究 |
3.1 实验部分 |
3.1.1 黑磷量子点的制备 |
3.1.2 产物测定 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 黑磷量子点的结构表征 |
3.2.2 黑磷量子点的电催化合成氨性的条件实验 |
3.2.3 黑磷量子点的电催化合成氨性能研究 |
3.2.4 黑磷量子点电催化的稳定性分析 |
3.2.5 两种黑磷量子点电催化剂的活性与导电率对比分析 |
3.2.6 黑磷量子点电催化合成氨的机理分析 |
3.3 本章小结 |
第四章 铜掺杂黑磷量子点的制备及电催化合成氨性能研究 |
4.1 实验部分 |
4.1.1 铜掺杂黑磷量子点的制备 |
4.1.2 产物测定 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 铜掺杂黑磷量子点的结构表征 |
4.2.2 铜掺杂黑磷量子点的电催化合成氨性能研究 |
4.2.3 铜掺杂黑磷量子点电催化的稳定性分析 |
4.2.4 铜掺杂黑磷量子点催化剂的活性与电导率 |
4.2.5 铜掺杂黑磷量子点的电催化合成氨机理 |
4.3 本章小结 |
第五章 铜掺杂黑磷量子点/多壁碳纳米管的制备及电催化合成氨性能研究 |
5.1 实验部分 |
5.1.1 铜掺杂黑磷量子点/多壁碳纳米管的制备 |
5.1.2 产物测定 |
5.2 结果与讨论 |
5.2.1 铜掺杂黑磷量子点/多壁碳纳米管的结构表征 |
5.2.2 铜掺杂黑磷量子点/多壁碳纳米管电催化合成氨研究 |
5.2.3 铜掺杂黑磷量子点/多壁碳纳米管电催化稳定性分析 |
5.2.4 铜掺杂黑磷量子点/多壁碳纳米管电催化的活性和电导率 |
5.3 本章小结 |
第六章 铜掺杂黑磷量子点/MXene的制备及电催化合成氨性能研究 |
6.1 实验部分 |
6.1.1 铜掺杂黑磷量子点/Ti_3C_2的制备 |
6.1.2 产物测定 |
6.2 结果与讨论 |
6.2.1 铜掺杂黑磷量子点/Ti_3C_2的结构表征 |
6.2.2 铜掺杂黑磷量子点/Ti_3C_2的电催化合成氨性能 |
6.2.3 铜掺杂黑磷量子点/Ti_3C_2电催化合成氨的稳定性 |
6.2.4 铜掺杂黑磷量子点/Ti_3C_2电催剂的活性和电导率 |
6.3 本章小结 |
第七章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 创新点 |
7.3 展望 |
致谢 |
参考文献 |
附录 A |
附录 B 英文简写索引 |
(2)Ag3PO4和g-C3N4基光催化剂的制备及可见光降解典型药物的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 光催化原理 |
1.1.1 光催化基本概念 |
1.1.2 半导体能带理论 |
1.1.3 半导体的光学性质 |
1.1.4 光催化反应过程 |
1.2 Ag_3PO_4类光催化剂的研究进展 |
1.2.1 磷酸银简介 |
1.2.2 Ag_3PO_4类光催化剂的研究进展 |
1.3 g-C_3N_4类光催化剂的研究进展 |
1.3.1 石墨相氮化碳(g-C_3N_4)简介 |
1.3.2 g-C_3N_4类光催化剂的研究进展 |
1.4 典型药物降解的研究进展 |
1.4.1 典型药物简介 |
1.4.2 典型药物的降解方法 |
1.5 课题研究的意义与内容 |
1.5.1 研究意义 |
1.5.2 研究内容及主要技术路线 |
第2章 试验材料与方法 |
2.1 试验材料与仪器 |
2.1.1 试验材料 |
2.1.2 试验仪器 |
2.2 光催化降解试验方法 |
2.2.1 Ag_3PO_4/AgI-G光催化降解卡马西平 |
2.2.2 C-CN光催化降解磺胺嘧啶 |
2.2.3 C-CN-NS光催化降解磺胺嘧啶 |
2.2.4 活性物质捕获试验 |
2.2.5 催化剂重复利用试验 |
2.3 光催化剂的表征设备及方法 |
2.3.1 扫描电子显微镜(SEM) |
2.3.2 透射电子显微镜(TEM) |
2.3.3 场发射扫描电镜(FESEM) |
2.3.4 原子力显微镜(AFM) |
2.3.5 X射线衍射(XRD) |
2.3.6 X射线光电子能谱(XPS) |
2.3.7 傅里叶红外光谱(FT-IR) |
2.3.8 拉曼光谱(RS) |
2.3.9 氮气吸附-脱附(BET) |
2.3.10 紫外可见光漫反射(UV-DRS) |
2.3.11 荧光光谱(PL) |
2.3.12 时间分辨荧光光谱(TR-PL) |
2.3.13 有机元素分析 |
2.3.14 电子顺磁共振光谱(EPR) |
2.4 光催化剂的电化学测试方法 |
2.5 光催化剂的生物毒性测试方法 |
2.6 典型药物的检测方法 |
2.6.1 卡马西平浓度及产物测定方法 |
2.6.2 磺胺嘧啶浓度及产物测定方法 |
第3章 Ag_3PO_4/AgI-G的制备与表征 |
3.1 石墨烯的制备及浓度测定 |
3.1.1 石墨烯制备 |
3.1.2 石墨烯浓度测定 |
3.2 Ag_3PO_4/AgI制备 |
3.3 Ag_3PO_4/AgI-G的制备 |
3.4 Ag_3PO_4、Ag_3PO_4/AgI、Ag_3PO_4/AgI-3%G的表征 |
3.4.1 XRD和RS分析 |
3.4.2 SEM和 TEM分析 |
3.4.3 氮气吸附-脱附试验分析 |
3.4.4 XPS分析 |
3.5 Ag_3PO_4、Ag_3PO_4/AgI、Ag_3PO_4/AgI-3%G的光化学特性 |
3.5.1 UV-DRS分析 |
3.5.2 荧光光谱(PL)分析 |
3.6 Ag_3PO_4、Ag_3PO_4/AgI、Ag_3PO_4/AgI-3%G的光电化学特性 |
3.6.1 瞬态光电流响应分析 |
3.6.2 电化学阻抗谱分析 |
3.7 本章小结 |
第4章 Ag_3PO_4/AgI-G光催化降解CBZ的研究 |
4.1 Ag_3PO_4/AgI-G在人工可见光下降解CBZ |
4.2 Ag_3PO_4/AgI-3%G在自然光下降解CBZ |
4.3 pH对 Ag_3PO_4/AgI-3%G光催化降解CBZ的影响 |
4.4 氧气对Ag_3PO_4/AgI-3%G光催化降解CBZ的影响 |
4.5 Ag_3PO_4/AgI-3%G的光稳定性研究 |
4.5.1 循环试验 |
4.5.2 Ag_3PO_4/AgI-3%G反应前后的表征 |
4.6 Ag_3PO_4/AgI-3%G的光催化降解CBZ的机理 |
4.7 Ag_3PO_4/AgI-3%G的光催化降解CBZ的产物及途径 |
4.8 本章小结 |
第5章 C-CN光催化降解SDZ的研究 |
5.1 C-CN制备 |
5.2 C-CN光催化剂的表征 |
5.2.1 TEM分析 |
5.2.2 XRD分析 |
5.2.3 FT-IR分析 |
5.2.4 氮气吸附-脱附试验分析 |
5.2.5 RS分析 |
5.2.6 XPS分析 |
5.3 C-CN光催化降解磺胺嘧啶(SDZ)的研究及它的稳定性 |
5.3.1 C-CN光催化降解SDZ |
5.3.2 初始溶液p H对 C-CN光催化降解SDZ的影响 |
5.3.3 C-CN的光稳定性 |
5.4 C-CN的光学性质及光电性质 |
5.4.1 C-CN的光学性质 |
5.4.2 C-CN的光电化学性质 |
5.4.3 C-CN的时间分辨荧光光谱(TR-PL)分析 |
5.5 3C-CN光催化剂结构的化学模拟及计算 |
5.5.1 3C-CN光催化剂结构设计及化学计算条件 |
5.5.2 3C-CN光催化剂化学结构模拟计算 |
5.6 3C-CN光催化降解SDZ的机理分析 |
5.6.1 活性物质辨析 |
5.6.2 机理分析 |
5.7 3C-CN光催化SDZ的降解途径及生态毒性评价 |
5.7.1 SDZ的降解产物分析 |
5.7.2 SDZ中元素的原子电荷自然布居数和简缩福井指数 |
5.7.3 SDZ的降解途径 |
5.7.4 SDZ及其降解产物的生态毒性评价 |
5.8 本章小结 |
第6章 C-CN-NS光催化降解SDZ的研究 |
6.1 C-CN-NS的制备 |
6.2 C-CN-NS光催化剂的表征 |
6.2.1 TEM及 AFM分析 |
6.2.2 氮气吸附-脱附试验分析 |
6.2.3 XRD分析 |
6.2.4 RS分析 |
6.2.5 FT-IR分析 |
6.2.6 XPS分析 |
6.3 C-CN-NS光催化降解SDZ研究及它的稳定性 |
6.3.1 C-CN-NS光催化降解SDZ |
6.3.2 C-CN-NS的光稳定性 |
6.4 C-CN-NS的光学性质及光电性质 |
6.4.1 C-CN-NS的光学性质 |
6.4.2 C-CN-NS的光电化学性质 |
6.4.3 C-CN-NS的时间分辨荧光光谱(TR-PL)分析 |
6.5 C-CN-NS500 光催化降解SDZ的机理分析 |
6.5.1 活性物质辨析 |
6.5.2 机理分析 |
6.6 C-CN-NS500光催化剂的毒性分析 |
6.7 本章小结 |
结论与建议 |
结论 |
创新点 |
建议 |
参考文献 |
致谢 |
附录 A(攻读博士学位期间所发表的学术论文) |
附录 B(攻读博士学位期间所参与的研究项目) |
附录 C(攻读博士学位期间所取得的专利和专着) |
(3)改性纳米碳黑-Cd对蚯蚓的联合毒理效应与机理(论文提纲范文)
英文缩略表 |
全文摘要 |
Abstract |
第一章 前言 |
1.1 选题的意义 |
1.2 主要研究内容 |
1.3 主要研究目的 |
1.4 技术路线 |
1.5 主要创新之处 |
第二章 文献综述 |
2.1 纳米材料概述 |
2.1.1 纳米材料 |
2.1.2 碳纳米材料 |
2.2 土壤中纳米材料的毒理效应 |
2.2.1 纳米材料对土壤酶活性的影响 |
2.2.2 纳米材料对土壤植物的影响 |
2.2.3 纳米材料对土壤动物的影响 |
2.2.4 碳纳米材料与重金属的联合毒性 |
2.3 影响纳米材料毒性的主要因素 |
2.3.1 纳米材料性质的影响 |
2.3.2 共存污染物的影响 |
2.3.3 迁移转化的影响 |
2.4 改性纳米碳黑在修复重金属污染土壤中的应用 |
2.4.1 我国土壤Cd污染现状 |
2.4.2 土壤中Cd的生物毒性 |
2.4.3 改性纳米碳黑修复Cd污染土壤机制 |
第三章 不同碳纳米材料的表征 |
3.1 引言 |
3.2 材料与方法 |
3.2.1 供试材料 |
3.2.2 分析方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 不同碳纳米材料的形貌 |
3.3.2 不同碳纳米材料的表面性质 |
3.3.3 不同碳纳米材料结晶度和缺陷 |
3.3.4 不同碳纳米材料含重金属杂质 |
3.4 本章小结 |
第四章 不同形貌碳纳米材料对蚯蚓的生态毒理效应 |
4.1 引言 |
4.2 材料与方法 |
4.2.1 材料与试剂 |
4.2.2 研究方案 |
4.2.3 分析方法 |
4.2.4 统计分析 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 不同碳纳米材料对蚯蚓生长的影响 |
4.3.2 不同碳纳米材料对蚯蚓生理生化的影响 |
4.3.3 不同碳纳米材料对蚯蚓体腔细胞的毒性 |
4.3.4 不同碳纳米材料对蚯蚓肠道细菌群落多样性和结构的影响 |
4.3.5 不同碳纳米材料对蚯蚓代谢物的影响 |
4.4 本章小结 |
第五章 表面改性纳米碳黑对蚯蚓的毒理效应 |
5.1 引言 |
5.2 材料与方法 |
5.2.1 材料与试剂 |
5.2.2 研究方案 |
5.2.3 分析方法 |
5.2.4 数据处理 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 表面改性对纳米碳黑结构性质的影响 |
5.3.2 表面改性纳米碳黑对蚯蚓生长的影响 |
5.3.3 表面改性纳米碳黑对蚯蚓生理生化指标的影响 |
5.3.4 表面改性纳米碳黑对蚯蚓组织和细胞病理指标的影响 |
5.4 本章小结 |
第六章 改性纳米碳黑-Cd对蚯蚓的联合毒理效应 |
6.1 引言 |
6.2 材料与方法 |
6.2.1 材料与试剂 |
6.2.2 研究方案 |
6.2.3 分析方法 |
6.2.4 MIXTOX模型计算 |
6.2.5 数据处理 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 表面改性对纳米碳黑Cd吸附性能的影响 |
6.3.2 Cd和 MCB对体腔细胞的联合毒性 |
6.3.3 土壤中Cd和 MCB的联合毒性 |
6.4 本章小结 |
第七章 碳纳米材料对蚯蚓的影响机理探讨 |
7.1 引言 |
7.2 材料与方法 |
7.2.1 材料与试剂 |
7.2.2 研究方案 |
7.3 结果与讨论 |
7.3.1 不同碳纳米材料对蚯蚓毒理效应机理 |
7.3.2 表面改性纳米碳黑对蚯蚓的影响机理 |
7.3.3 改性纳米碳黑-Cd对蚯蚓的联合影响机理 |
7.3.4 在土壤中MCB-Cd对蚯蚓的联合毒理效应 |
7.4 本章小结 |
第八章 全文结论与展望 |
8.1 全文结论 |
8.2 展望 |
参考文献 |
攻读学位期间发表的学术论文及参与课题 |
致谢 |
(4)多孔掺硼金刚石薄膜制备及其超级电容器性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究意义 |
1.2 金刚石和掺硼金刚石的性能 |
1.2.1 金刚石的结构和性能 |
1.2.2 掺硼金刚石的结构和性能 |
1.3 掺硼金刚石薄膜制备方法及工艺参数的影响 |
1.3.1 掺硼金刚石薄膜的制备方法 |
1.3.2 掺硼金刚石薄膜的掺杂方法 |
1.3.3 工艺参数对掺硼金刚石薄膜结构和性能的影响 |
1.4 掺硼金刚石薄膜电极的应用 |
1.4.1 污染物的降解 |
1.4.2 微量有机物及无机金属离子的检测 |
1.4.3 微型超级电容器 |
1.5 掺硼金刚石薄膜在超级电容器领域的研究进展 |
1.5.1 超级电容器的分类及储能原理 |
1.5.2 掺硼金刚石薄膜基底选择的研究进展 |
1.5.3 掺硼金刚石薄膜表面形貌制备方法的研究进展 |
1.6 选题依据和研究内容 |
1.7 主要创新点 |
第2章 多孔掺硼金刚石薄膜的制备工艺与表征方法 |
2.1 引言 |
2.2 实验原料 |
2.3 掺硼金刚石薄膜的制备步骤 |
2.3.1 金刚石薄膜的种晶过程 |
2.3.2 硅基底掺硼金刚石薄膜的制备 |
2.3.3 钽基底掺硼金刚石泡沫薄膜的制备 |
2.3.4 钛基底掺硼金刚石薄膜的制备 |
2.3.5 掺硼金刚石纳米钉制备 |
2.4 表征方法 |
2.4.1 实验仪器 |
2.4.2 表面结构的表征 |
2.4.3 电化学性能表征 |
第3章 掺硼金刚石纳米线的构建及其超级电容器性能的研究 |
3.1 引言 |
3.2 微观形貌和结构表征 |
3.3 Si/BDD薄膜电极的电化学性能表征 |
3.4 Si衬底的表面形貌对Si/BDD薄膜电极电容性能的影响 |
3.5 结论 |
第4章 掺硼金刚石泡沫结构的构建及其超级电容器性能的研究 |
4.1 引言 |
4.2 微观形貌和结构表征 |
4.3 电化学性能表征 |
4.4 微观形貌对电化学性能的影响机理探讨 |
4.5 本章小结 |
第5章 掺硼金刚石多孔结构的构建及其超级电容性能的研究 |
5.1 引言 |
5.2 微观形貌和结构表征 |
5.3 电化学性能表征 |
5.4 Ti/BDD电极的微观形貌对电化学性能影响机理的探讨 |
5.5 本章小结 |
第6章 多孔掺硼金刚石纳米钉的构建及其超级电容性能的研究和应用 |
6.1 引言 |
6.2 微观形貌和结构表征 |
6.3 电化学性能表征 |
6.4 本章小结 |
第7章 结论与展望 |
7.1 论文主要结论 |
7.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
附录 |
1.个人简历 |
2.攻读博士学位期间发表论文情况 |
3.攻读博士学位期间获得奖励情况 |
(5)微纤复合氮掺杂碳纳米管膜催化剂的制备及其催化降解含酚废水特性研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 含酚废水的来源与危害 |
1.3 含酚废水的净化技术 |
1.3.1 物理分离法 |
1.3.2 生物降解法 |
1.3.3 化学氧化法 |
1.4 含酚废水的高级氧化降解技术 |
1.4.1 过氧化氢的高级氧化技术 |
1.4.2 过硫酸盐的高级氧化技术 |
1.4.3 含酚废水处理工艺 |
1.5 催化剂研究进展 |
1.5.1 传统颗粒催化剂 |
1.5.2 碳纳米管 |
1.6 微纤复合膜材料 |
1.6.1 微纤复合分子筛膜材料 |
1.6.2 微纤复合碳纳米管膜材料 |
1.7 本课题的研究意义及创新点 |
1.7.1 本论文的研究意义 |
1.7.2 本论文的研究内容 |
1.7.3 本论文的创新点 |
第二章 实验 |
2.1 实验原料与仪器 |
2.1.1 实验原料 |
2.1.2 实验仪器及设备 |
2.2 微纤复合碳纳米管膜催化剂的制备 |
2.2.1 微纤复合氮掺杂碳纳米管膜N-CNTs/PSSF催化剂的制备 |
2.2.2 微纤复合碳纳米管膜CNTs/PSSF及 Fe-CNTs/PSSF催化剂的制备 |
2.3 催化剂表征 |
2.4 实验装置及实验步骤 |
2.4.1 以过氧化氢为氧化剂的苯酚湿式催化氧化实验研究 |
2.4.2 以过硫酸盐为氧化剂的苯酚湿式催化氧化实验研究 |
第三章 微纤复合氮掺杂碳纳米管膜催化剂的制备及其对苯酚湿式催化氧化性能研究 |
3.1 前言 |
3.2 微纤复合碳纳米管膜的制备及表征 |
3.2.1 CNTs/PSSF和 Fe-CNTs/PSSF微纤复合碳纳米管膜催化剂表征 |
3.3 基于三聚氰胺单一前驱体微纤复合氮掺杂碳纳米管膜催化剂的制备及表征 |
3.3.1 炉塞个数的影响 |
3.3.2 不同合成温度的影响 |
3.3.3 不同载气流量的影响 |
3.3.4 不同三聚氰胺用量 |
3.3.5 N-CNTs/PSSF复合膜催化剂TEM分析及生长机理分析 |
3.4 苯酚在基于微纤复合氮掺杂碳纳米管膜催化剂上以H2O2为氧化剂的湿式催化氧化动力学研究 |
3.4.1 酸处理的影响 |
3.4.2 不同反应温度 |
3.4.3 不同进料流量 |
3.4.4 不同床层高度 |
3.5 微纤复合氮掺杂碳纳米管膜催化剂的催化稳定性研究及失活机理分析 |
3.5.1 重复使用稳定性 |
3.5.2 长期反应稳定性 |
3.5.3 反应后复合膜催化剂的表征 |
3.5.4 失活机理分析 |
3.6 本章小结 |
第四章 微纤复合氮掺杂碳纳米管膜催化剂的制备及活化过硫酸盐降解苯酚的性能研究 |
4.1 前言 |
4.2 基于乙炔和三聚氰胺为双前驱体的微纤复合氮掺杂碳纳米管膜催化剂的制备及表征 |
4.2.1 SEM分析 |
4.2.2 TEM分析 |
4.2.3 TG热重分析 |
4.2.4 N2吸脱附曲线 |
4.2.5 Raman分析 |
4.2.6 XPS分析 |
4.3 苯酚在基于微纤复合氮掺杂碳纳米管膜催化剂上以过硫酸盐为氧化剂的固定床催化氧化性能研究 |
4.3.1 双前驱体的影响 |
4.3.2 双驱体使用顺序的影响 |
4.3.3 双驱体使用量影响 |
4.4 本章小结 |
结论 |
本研究的展望与设想 |
参考文献 |
攻读硕士期间取得的研究成果 |
致谢 |
附件 |
(6)一维钛基半导体光阳极结构设计及其光电催化特性(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
论文创新点 |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 半导体光电催化(PEC)概述 |
1.2.1 半导体光电催化研究背景 |
1.2.2 半导体光电催化(PEC)的基本原理 |
1.2.3 影响半导体光电催化性能的主要因素 |
1.2.4 提高半导体光电催化性能的主要途径 |
1.3 钛基半导体纳米材料概述 |
1.3.1 钛基半导体简介及其分类 |
1.3.2 TiO_2纳米材料物化性质 |
1.3.3 SrTiO_3纳米材料物化性质 |
1.4 一维TiO_2半导体光阳极及其光电催化特性 |
1.4.1 一维TiO_2半导体简介 |
1.4.2 一维TiO_2半导体在光电催化应用研究进展和总结 |
1.5 一维SrTiO_3半导体光阳极及其光电催化特性 |
1.5.1 一维SrTiO_3半导体简介 |
1.5.2 一维SrTiO_3半导体在光电催化应用研究进展 |
1.6 本论文的研究目的、研究内容 |
1.6.1 研究目的 |
1.6.2 研究内容 |
第2章 实验材料和研究方法 |
2.1 实验原料 |
2.2 实验设备 |
2.2.1 通用设备 |
2.2.2 原子层沉积系统(ALD) |
2.3 结构表征 |
2.3.1 扫描电子显微镜分析(SEM) |
2.3.2 透射电子显微镜测试(TEM) |
2.3.3 X-射线衍射测试(XRD) |
2.3.4 X射线光电子能谱(XPS) |
2.3.5 紫外-可见吸收光谱(UV-Vis) |
2.4 电化学测试方法 |
第3章 TiO_2纳米棒阵列光阳极结构设计及其光电催化特性 |
3.1 引言 |
3.2 光阳极的制备 |
3.2.1 TiO_2纳米棒阵列制备 |
3.2.2 TiO_2纳米枝状阵列制备 |
3.2.3 TiO_2锥形状纳米管阵列制备 |
3.3 光阳极的表征和结果 |
3.4 光阳极的光电催化特性 |
3.5 机理解释 |
3.6 本章小结 |
第4章 Au颗粒修饰氮掺杂TiO_2纳米棒阵列光阳极结构设计及其光电催化特性.. |
4.1 引言 |
4.2 Au纳米颗粒修饰氮掺杂TiO_2纳米棒阵列光阳极制备与设计 |
4.2.1 TiO_2纳米棒阵列制备 |
4.2.2 氮掺杂TiO_2纳米枝阵列制备 |
4.2.3 Au纳米颗粒修饰氮掺杂TiO_2纳米枝状阵列制备 |
4.3 Au纳米颗粒修饰氮掺杂TiO_2纳米棒阵列光阳极结构表征与分析 |
4.4 Au纳米颗粒修饰氮掺杂TiO_2纳米棒阵列光阳极的光电催化特性 |
4.5 机理解释 |
4.6 本章小结 |
第5章 碳量子点修饰氢化TiO_2纳米棒阵列光阳极结构设计及其光电催化特性.. |
5.1 引言 |
5.2 光阳极的表征手段 |
5.3 碳量子点修饰氢化TiO_2纳米棒阵列光阳极制备与设计 |
5.3.1 TiO_2纳米棒阵列氢等离子氢化处理 |
5.3.2 碳量子点制备 |
5.3.3 碳量子点修饰氢化TiO_2纳米棒阵列光阳极制备 |
5.4 碳量子点修饰氢化TiO_2纳米棒阵列光阳极结构与表征 |
5.4.1 碳量子点(CQDs)的结构与表征 |
5.4.2 光阳极的表征和结果 |
5.5 碳量子点修饰氢化TiO_2纳米棒阵列光阳极性能 |
5.6 机理解释 |
5.7 本章小结 |
第6章 具有同质/异质结构的一维SrTiO_3光阳极结构设计及其光电催化特性 |
6.1 引言 |
6.2 一维SrTiO_3光阳极制备 |
6.2.1 旋涂 |
6.2.2 静电纺丝 |
6.2.3 原子层沉积 |
6.3 一维SrTiO_3光阳极结构和表征 |
6.4 一维SrTiO_3光阳极的光电催化特性 |
6.5 机理解释 |
6.6 本章小结 |
结论与展望 |
结论 |
展望 |
参考文献 |
攻读学位期间所发表的学术论文目录 |
攻读博士期间参加的科研工作 |
致谢 |
(7)激光化学气相沉积法制备立方碳化硅—石墨烯薄膜(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 立方碳化硅(3C-SiC)薄膜的结构、性能、应用及制备方法 |
1.1.2 外延石墨烯的结构、性能、应用及制备方法 |
1.1.3 石墨烯/3C-SiC复合材料的结构、性能、应用及制备方法 |
1.2 国内外研究现状 |
1.2.1 3C-SiC薄膜研究现状 |
1.2.2 外延石墨烯研究现状 |
1.2.3 石墨烯/3C-SiC复合薄膜研究现状 |
1.3 研究目标、研究内容和创新点 |
第2章 实验与测试 |
2.1 激光化学气相沉积原理 |
2.2 激光照射原位生长外延石墨烯原理 |
2.3 实验设备组成 |
2.4 实验试剂 |
2.5 实验设计与工艺路线 |
2.6 材料结构的表征 |
第3章 激光化学气相沉积法生长3C-SiC薄膜 |
3.2 沉积温度对3C-SiC薄膜的影响 |
3.4 本章小结 |
第4章 激光化学气相沉积法原位生长外延石墨烯 |
4.1 3C-SiC薄膜组分控制机理研究 |
4.4 激光化学气相沉积法原位生长外延石墨烯 |
4.5 本章小结 |
第5章 LCVD生长高电导率石墨烯/3C-SiC复合薄膜 |
5.1 沉积压强对石墨烯/3C-SiC复合薄膜的结构和电性能的影响研究 |
5.2 沉积温度对石墨烯/3C-SiC复合薄膜组成和电性能的影响研究 |
5.3 H2 流量对石墨烯/3C-SiC复合薄膜的影响 |
5.4 C3H8 的通入对石墨烯/3C-Si C复合薄膜的影响 |
5.5 本章小结 |
第6章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
攻读博士期间发表论文和申请专利情况 |
致谢 |
(8)MOCVD预制催化法制备超黑吸光碳纳米管阵列的工艺研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 碳纳米管概述 |
1.2 制备垂直定向碳纳米管阵列的催化剂研究 |
1.2.1 催化剂种类 |
1.2.2 催化剂制备工艺 |
1.2.3 预处理工艺对催化剂结构与性能的影响 |
1.2.4 缓冲层对催化剂结构与性能的影响 |
1.3 碳纳米管阵列在吸光领域的研究现状 |
1.3.1 碳纳米管阵列的吸光机理 |
1.3.2 碳纳米管吸光材料研究现状 |
1.4 本论文的研究意义及内容 |
第二章 实验方法及过程 |
2.1 实验试剂仪器与材料 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验流程图 |
2.2.2 基底清洗 |
2.2.3 电子束蒸镀氧化铝缓冲层 |
2.2.4 MOCVD工艺制备催化剂 |
2.2.5 TCVD工艺制备碳纳米管阵列 |
2.2.6 气路及石英管清洗 |
2.3 测试与表征 |
第三章 MOCVD制备纳米铁颗粒催化剂的研究 |
3.1 二茂铁蒸发及沉积工艺的研究 |
3.2 MOCVD工艺对纳米铁颗粒催化剂的影响研究 |
3.2.1 纳米铁催化剂的形貌与尺寸 |
3.2.2 预处理工艺对纳米铁颗粒催化剂形貌的影响研究 |
3.3 水蒸气辅助MOCVD工艺对纳米铁颗粒催化剂结构的影响 |
3.4 MOCVD制备纳米铁颗粒催化剂过程的CFD计算模拟 |
3.4.1 CFD计算模拟MOCVD过程的研究背景 |
3.4.2 模型建立及参数设定 |
3.4.3 CFD模拟结果与分析 |
3.5 本章小结 |
第四章 垂直定向碳纳米管阵列的可控制备研究 |
4.1 引言 |
4.2 反应条件对碳纳米管阵列组织形貌的影响 |
4.2.1 生长温度对碳纳米管阵列组织形貌的影响 |
4.2.2 MOCVD工艺制备的催化剂对碳纳米管阵列的影响 |
4.2.3 WAMOCVD工艺制备的催化剂对碳纳米管阵列的影响 |
4.2.4 碳/氢气体流量比例对碳纳米管生长过程的影响 |
4.3 碳纳米管阵列生长机制 |
4.4 碳纳米管阵列吸光性能 |
4.5 本章小结 |
结束语 |
致谢 |
参考文献 |
作者在学期间取得的学术成果 |
(9)石墨烯基锑复合材料的制备及其电化学性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 钠离子电池概述 |
1.2.1 钠离子电池发展历程 |
1.2.2 钠离子电池结构组成及工作原理 |
1.2.3 钠离子电池的机遇与挑战 |
1.2.4 钠离子电池负极材料 |
1.3 超级电容器概述 |
1.3.1 超级电容器发展历程 |
1.3.2 超级电容器结构 |
1.3.3 超级电容器分类和储能机理 |
1.3.4 超级电容器特点 |
1.3.5 超级电容器应用 |
1.3.6 超级电容器电极材料 |
1.4 选题背景和主要研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验试剂及设备 |
2.1.1 实验化学试剂 |
2.1.2 实验仪器设备 |
2.2 材料结构表征 |
2.3 电化学性能表征 |
2.3.1 钠离子电池组装 |
2.3.2 超级电容器组装 |
2.3.3 电化学性能测试 |
第三章 碳包覆的石墨烯基锑复合材料及其钠电性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 G@Sb@C复合材料制备 |
3.2.1 氧化石墨烯制备与标定 |
3.2.2 G@Sb@C复合材料制备 |
3.3 G@Sb@C复合材料结构表征 |
3.4 G@Sb@C复合材料电化学性能研究 |
3.4.1 循环伏安分析 |
3.4.2 充放电特性分析 |
3.4.3 循环性能及倍率性能分析 |
3.4.4 钠离子扩散系数分析 |
3.4.5 循环后形貌和交流阻抗分析 |
3.4.6 电化学性能改善原因分析 |
3.5 本章小结 |
第四章 三明治夹层结构的石墨烯基锑/锑化铁复合材料及其钠电性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 G@Sb/FeSb_2复合材料制备 |
4.3 G@Sb/FeSb_2复合材料结构表征 |
4.4 G@Sb/FeSb_2复合材料电化学性能研究 |
4.4.1 循环伏安分析 |
4.4.2 充放电特性分析 |
4.4.3 循环性能及倍率性能分析 |
4.4.4 钠离子扩散系数分析 |
4.4.5 循环后形貌和交流阻抗分析 |
4.4.6 电化学性能改善原因分析 |
4.5 本章小结 |
第五章 氮掺杂的介孔石墨烯基锑/锑化铁复合材料及其钠电性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 N-G@Sb/FeSb_2复合材料制备 |
5.3 N-G@Sb/FeSb_2复合材料结构表征 |
5.4 N-G@Sb/FeSb_2复合材料电化学性能研究 |
5.4.1 循环伏安分析 |
5.4.2 充放电特性分析 |
5.4.3 循环性能及倍率性能分析 |
5.4.4 循环后形貌和交流阻抗分析 |
5.4.5 电化学性能改善原因分析 |
5.5 本章小结 |
第六章 G@Sb/FeSb_2和N-G@Sb/FeSb_2复合材料超级电容器性能研究 |
6.1 引言 |
6.2 G@Sb/FeSb_2和N-G@Sb/FeSb_2复合材料电化学性能研究 |
6.2.1 循环伏安分析 |
6.2.2 倍率性能及循环性能 |
6.2.3 交流阻抗分析 |
6.2.4 电化学性能改善原因分析 |
6.3 本章小结 |
第七章 全文总结 |
7.1 本文主要结论 |
7.2 本文主要创新点 |
7.3 研究工作展望 |
参考文献 |
附录 本论文中缩写词总汇 |
致谢 |
攻读博士学位期间发表的学术论文及专利 |
(10)表面等离激元共振增强光化学及光电化学反应的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 电化学与光电化学 |
1.1.1 电化学体系的特点及其技术挑战 |
1.1.2 光电化学的发展 |
1.2 表面等离激元共振及其应用 |
1.3 拉曼光谱与表面增强拉曼光谱 |
1.3.1 拉曼光谱原理 |
1.3.2 拉曼光谱的发现与发展 |
1.3.3 表面增强拉曼光谱 |
1.3.4 表面增强拉曼光谱的增强机理 |
1.4 表面增强拉曼光谱在电化学体系中的应用 |
1.5 表面等离激元增强光化学/光电化学反应 |
1.6 等离激元增强化学反应研究的挑战 |
1.7 本论文的研究目的及主要内容 |
参考文献 |
第二章 实验及理论计算方法 |
2.1 主要实验试剂和仪器 |
2.1.1 试剂 |
2.1.2 气体 |
2.1.3 pH缓冲溶液的配制 |
2.1.5 实验用水 |
2.1.6 常规实验仪器用具 |
2.2 纳米粒子的合成和SERS基底的制备 |
2.2.1 部分仪器的清洗及其预处理 |
2.2.2 纳米粒子的合成 |
2.2.3 SERS活性基底的制备 |
2.3 SERS及EC-SERS实验 |
2.3.1 拉曼光谱电解池 |
2.3.2 纳米电极预处理 |
2.3.3 常规拉曼、SERS及EC-SERS检测 |
2.4 拉曼光谱仪器 |
2.4.1 Renishaw inVia型共聚焦拉曼光谱仪 |
2.4.2 WITec Alpha 300 R快速成像拉曼光谱仪 |
2.4.3 XploRa共聚焦拉曼光谱仪 |
2.4.4 Nanophoton Raman 11快速成像共聚焦拉曼光谱仪 |
2.5 电化学实验仪器 |
2.6 红外吸收光谱技术 |
2.6.1 电化学表面增强红外光谱法 |
2.7 瞬态吸收光谱技术 |
2.8 理论计算方法及模型 |
2.8.1 密度泛函理论方法 |
2.8.2 DFT计算细节 |
2.8.3 拉曼光谱的计算 |
参考文献 |
第三章 同位素标记SERS研究表面光化学反应 |
3.1 引言 |
3.2 PATP分子及其同位素异构体的拉曼光谱 |
3.2.1 氘代对巯基苯胺(PATP-d4)的合成及分离纯化 |
3.2.2 DFT理论计算细节 |
3.2.3 PATP及其同位素取代物的常规拉曼及SERS谱 |
3.3 DMAB分子及其同位素异构体的拉曼光谱 |
3.4 PNTP分子及其同位素异构体的拉曼光谱 |
本章小结 |
参考文献 |
第四章 等离激元增强化学反应 |
4.1 引言 |
4.2 金属表面SPR诱导析氢反应 |
4.2.1 SPR诱导析氢反应实验部分 |
4.2.2 模型分子体系的选择 |
4.2.3 SPR诱导析氢反应数据分析 |
4.2.4 其他的SPR热空穴湮灭剂反应 |
4.2.5 金属表面SPR诱导化学反应的机理研究 |
本章小结 |
参考文献 |
第五章 等离激元增强光电协同化学反应 |
5.1 引言 |
5.2 电化学界面光电协同反应 |
5.2.1 实验部分 |
5.2.2 模型分子体系的选择 |
5.2.3 可见光对反应选择性的影响 |
5.2.4 电极电位调控SPR增强光电协同反应 |
5.3 电化学界面光化学反应动力学研究 |
5.3.1 TEC-SERS表征电化学界面反应动力学 |
5.3.2 SERS活性位点反应动力学的理论模拟 |
5.4 光电化学反应动力学推导 |
本章小结 |
参考文献 |
第六章 等离激元增强化学反应的机理研究 |
6.1 引言 |
6.2 红外光谱研究氧物种和热效应对反应的影响 |
6.2.1 PATP及DMAB的理论计算红外光谱 |
6.2.2 研究氧物种和热效应的影响 |
6.3 吸附过程研究 |
6.3.1 吸附构型对反应的影响 |
6.3.2 吸附取向变化的红外光谱表征 |
6.3.3 吸附动力学的拉曼光谱表征 |
6.3.4 吸附过程的紫外-可见吸收光谱表征 |
6.3.5 表面吸附量研究 |
6.4 瞬态吸收光谱研究SPR载流子动力学初探 |
6.4.1 稳态紫外-可见吸收光谱 |
6.4.2 样品制备及实验方法 |
6.4.3 不同过程信号的区分 |
6.4.4 对电荷转移过程的研究 |
本章小结 |
参考文献 |
总结与展望 |
在学期间发表论文及着作 |
致谢 |
四、“锥形嵌套”结构CN_x纳米管的生长机理及拉曼光谱研究(论文参考文献)
- [1]黑磷基材料的制备及电催化合成氨的性能研究[D]. 何路东. 昆明理工大学, 2021(02)
- [2]Ag3PO4和g-C3N4基光催化剂的制备及可见光降解典型药物的研究[D]. 段毅. 湖南大学, 2020(12)
- [3]改性纳米碳黑-Cd对蚯蚓的联合毒理效应与机理[D]. 徐坤. 山东师范大学, 2020(08)
- [4]多孔掺硼金刚石薄膜制备及其超级电容器性能研究[D]. 张静. 中国地质大学(北京), 2020(08)
- [5]微纤复合氮掺杂碳纳米管膜催化剂的制备及其催化降解含酚废水特性研究[D]. 黄浩鑫. 华南理工大学, 2020(02)
- [6]一维钛基半导体光阳极结构设计及其光电催化特性[D]. 梁钊. 湖南大学, 2019(07)
- [7]激光化学气相沉积法制备立方碳化硅—石墨烯薄膜[D]. 徐青芳. 武汉理工大学, 2019(07)
- [8]MOCVD预制催化法制备超黑吸光碳纳米管阵列的工艺研究[D]. 赵静泽. 国防科技大学, 2018(01)
- [9]石墨烯基锑复合材料的制备及其电化学性能研究[D]. 王金钻. 上海交通大学, 2018(01)
- [10]表面等离激元共振增强光化学及光电化学反应的研究[D]. 张檬. 厦门大学, 2018(07)