一、双金属氰化物络合物催化剂的制备、表征与催化性能研究(论文文献综述)
茅启帆[1](2021)在《钴改性水滑石衍生氧化物及承载型DMC催化剂的制备与聚丙二醇合成研究》文中提出
孙杨[2](2021)在《多相金属氧化物催化剂降解有机污染物构效关系研究》文中研究表明随着中国工业的快速发展,工业污水中难降解有机污染物的含量逐渐增加,为我国水环境的治理带来了极大的挑战。Fenton水处理技术,尤其是非均相Fenton催化体系,对该类污染物具有优越的降解性能,对国家人民健康、环境生态保护、以及社会经济的发展都具有重要的意义。因此,开发高性能非均相Fenton催化剂已成为Fenton水处理技术的研究核心,而较低的有机物降解效率和H2O2利用率一直是阻碍其工业实际应用的两大因素。本文结合材料可控制备技术,设计并构建了 Fe基与Cu基两大非均相Fenton催化体系,并对催化体系中H2O2分解产生·OH和·OH氧化降解污染物的两大反应体系进行了不同侧重点的研究。在H2O2分解并产生·OH的反应体系中,遵循提高控速步骤的速率与抑制副反应的思路,建立了催化体系的构-效关系,并结合相关动力学研究,实现了 H2O2利用率的提高;在污染物降解的反应体系中,以实际工业应用为导向,选择工业废水中的难降解污染物(如硝基苯、喹啉、合成染料等)作为目标污染物,研究不同工艺条件的影响,并探索与生物降解技术偶联的可能性。首先研究了以Fe为主要活性位的Fe-Cu双金属催化体系。使用溶胶-凝胶法制备了一系列Al2O3负载的Fe-Cu双金属催化剂,并将其应用于硝基苯的降解过程中。其中,5Fe2.5Cu-Al2O3对硝基苯的去除率及矿化率均为最优,1 h内降解率可达100%,高于目前文献水平。结合体系中·OH的累积浓度与催化剂电子结构分析结果可知,Fe与Cu之间的协同作用能够提高·OH的生成速率,从而实现了硝基苯的高效深度降解。结合相关动力学研究与硝基苯降解路径来看,硝基苯的主要降解路径为·OH直接氧化,因此优化催化活性与E是能够进一步提高硝基苯降解速率的有效手段。通过响应曲面实验可获得E与各影响因素(反应温度、H2O2初始浓度、反应初始pH值和各因素之间的交互作用)相关的二元回归预测方程,该方程合理可靠,可预测并实现H2O2利用率的优化。随后研究了以Cu为主要活性位的Cu基催化体系。以非均相Cu基催化剂活化H2O2继而产生·OH的过程为切入点,首先通过调控单Cu模型催化剂中的Cu物种,并结合催化剂表征及密度泛函理论计算,确定了Cu+是吸附活化H2O2以及产生·OH的主要活性位,揭示了非均相Cu基Fenton催化剂活化H2O2产生·OH的反应机理。基于此理论,向筛选出的5Cu/Al2O3450催化剂中引入第二金属Sn以提高Cu物种周围电子云密度和催化剂表面的Lewis酸位点,同时提高了·OH的生成速率(为相关文献中Cu基催化剂的·OH生成量的10倍以上)和H2O2利用率(提高至单Cu催化剂的2倍以上)。为了考察所开发催化剂的普适性,将优化后的实验条件推广至其他难降解污染物(如甲基橙、酚类、含氮污染物等)的处理中,均获得良好的降解效果。处理后废水的生物降解性大大提高,有利于该技术在实际应用中与生化法联用,实现工业废水的深度降解。最后,针对目前本领域基础研究和工业应用尚且存在的问题进行了展望,为今后该类型催化剂的设计开发和的相关反应器和工艺的设计提供了一定的启示。
王灏[3](2021)在《双金属氰化物催化剂的制备及其催化苯乙烯氧化性能的研究》文中进行了进一步梳理氧化苯乙烯(C8H8O)和苯甲醛(C7H6O)都在工业、医药、香料、染料和农药等领域发挥着重要作用。然而目前生产氧化苯乙烯和苯甲醛的工艺分别是卤代醇法和二氯化苄水解法,这两种方法对环境非常不利。随着环保意识的增强,迫切需要开发一种新的生产方式来生产氧化苯乙烯和苯甲醛。双金属氰化物(DMC)具有开放式金属框架,含有混合价态的金属离子,为催化氧化还原反应提供了可能。我们实验组的前期研究发现,叔丁基过氧化氢(TBHP)为氧化剂时,DMC能够催化苯乙烯氧化生成氧化苯乙烯和苯甲醛,为了进一步提高DMC的催化性能并深入研究其催化苯乙烯氧化反应的机理,有必要对DMC催化剂进行改性或者制备复合材料,并对催化机理进行深入的探讨。1.我们用C1~C6一元直链醇作为配体对Fe Co DMC进行了表面改性,将其用于催化DMF溶剂中的苯乙烯氧化反应。通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)和能量色散光谱(EDS)等物理化学方法对材料结构和组成进行了表征,建立了醇改性和催化活性之间的关系。研究发现,醇改性主要影响苯乙烯的转化率,对产物的选择性几乎没有影响。其中甲醇改性后的DMC催化效果最好,优化条件后苯乙烯的转化率达到了96%,氧化苯乙烯的选择性达到了86%,这与甲醇改性后使粒径减小、Fe元素价态升高、增加活性位点暴露有关。但是随着醇碳链的增长,醇改性对催化效果的影响逐渐减弱。另外,我们通过一系列实验证明DMC中M-N基团是苯乙烯氧化的活性位点。2.我们通过等温滴定量热法(ITC),详细研究了298.19 K~323.19 K温度范围内催化剂Fe Co DMC以及Fe Co DMC/甲醇分别和氧化剂(TBHP)之间的吸附效应,得到了相应的吸附热力学数据(活化焓ΔH≠、活化熵ΔS≠和活化吉布斯自由能ΔG≠)和吸附动力学数据(速率常数k和活化能Ea)。研究发现,甲醇改性后催化剂的k值是未改性催化剂的35~37倍,且甲醇改性降低了Ea。因此,我们有理由认为,甲醇改性后催化效果的提升与它降低了吸附活化能,加快了催化剂与氧化剂的吸附有关,使反应物更容易跨越能垒达到过渡态。本工作验证了我们实验组之前通过DFT计算得到的结论,即催化剂和氧化剂的吸附是催化过程的重要步骤。对于苯乙烯氧化反应,这是首次通过热动力学的角度深入探讨催化机理的研究。3.为了探索DMC复合材料在催化上的应用,我们选择近年来研究比较热门的ZIF-67(一种MOF材料)作为模板,在常温下原位生长Co Fe DMC。我们发现,陈化时间对复合材料的组成和结构具有显着影响。随着陈化时间由1 h增长到24h,催化剂由ZIF@DMC的蛋黄壳结构逐渐转变为DMC的核壳结构(核和壳都是DMC)。这种核壳结构能减少水分子含量,提供丰富的底物接触空间,暴露更多的活性位点,因此最终实现了苯乙烯转化率82%,氧化苯乙烯选择性78%的良好催化效果。本工作是首次将ZIF与DMC的复合材料用于苯乙烯氧化反应的研究。
刘宁彰[4](2021)在《新型复合催化剂及二氧化碳三元共聚反应研究》文中研究表明空气中二氧化碳(CO2)含量丰富,以CO2为原料可生产尿素、干冰和饮料等产品。为了扩大CO2的利用范围,可将CO2作为生产聚合物的原料进行探索,以减轻生产聚合物对石油煤矿资源的依赖,如期实现“碳达峰”的目标。CO2捕集利用是当前被认为最有效的碳减排途径之一,可将CO2变废为宝,在减排的同时实现CO2的资源化利用。由于CO2的性质比较稳定,导致其转化成其他物质变得比较困难,需要探索高效的催化剂。理想的高效催化剂通常需同时具备高催化活性、高选择性和良好的热稳定性,在高温高压反应条件下,单一的催化剂往往很难同时具备上述优点。本研究根据催化剂的特点添加助催化剂提升催化剂的催化性能,根据均相催化剂和非均相催化剂各自的优点,将两种或三种催化剂进行复合,制备出复合型催化剂,复合型催化剂既保留单独催化剂的优点,又表现出独特的协同催化特性,可进一步提高催化化学反应效率。在催化剂作用下,CO2与环氧丙烷(PO)可直接反应生成二元聚碳酸酯共聚物,该共聚物是一种可降解的高分子材料,但其理化特性较差,如脆性大,缺乏柔韧性,不利于实际应用。为了改进共聚物的理化特性,在反应中引入第三单体与CO2和PO进行反应,可得到三元共聚物。三元共聚物是一种可生物降解的聚碳酸酯,具有优越的热性能和力学性能。本研究利用新制备的催化剂催化CO2、PO和第三单体共聚反应,研究其协同效应及催化机理,最后对得到的产物进行降解,主要研究工作如下:1、研究了季铵盐(QAS)辅助Zn-Fe DMC催化剂对CO2、PO和DL-丙交酯三元聚合反应。结果表明,在Zn-Fe DMC催化剂中加入QAS作为助催化剂,可以显着提高CO2、PO和DL-丙交酯聚合反应效率,反应得到的聚合物PPCLA具有较低的聚合物分散性指数(PDI),催化剂表现出较好的活性和选择性。研究了聚合反应过程,CO2、PO和DL-丙交酯三元聚合反应的链增长是以锌原子为活性中心,在共聚反应的链增长反应中,中间产物的空间位阻随着CO2插入主链而增大。助催化剂QAS能有效降低中间产物的空间位阻,促进DL-丙交酯和CO2插入共聚物主链,大幅度提高CO2的转化率,促进共聚物的链增长反应,产物的聚合度显着提高,碳酸盐含量达41.44%。说明在Zn-Fe DMC催化剂中引入QAS可以显着提高CO2、PO和DL-丙交酯聚合反应的催化活性和选择性。2、通过制备戊二酸锌/稀土三元化合物(ZnGA/RET)复合催化剂催化CO2、PO和衣康酸酐(ITA)共聚反应,得到了分子量和热稳定性较好的聚碳酸酯。在单因素实验的基础上,通过响应面优化ZnGA/RET的复合比和共聚反应的影响因素。结果表明,基于响应面模拟数学模型Box-Behnken具有较高的显着性,预测值与实际值具有较好的一致性,数据无明显偏差,数据模拟正常。因此,该模型可以合理的分析合成产物PPCITA的影响因素,优化聚合反应条件,预测PPCITA的相对分子量。通过模拟,最优的三元聚合反应条件为:70.52℃,4.6MPa,20h,PO:ITA=13.18:1。在最优条件下进行了三次平行试验,PPCITA的平均分子量为8.87×104(g/mol),与模型预测的最佳响应值9.03×104(g/mol)的相对偏差为1.81%,相对误差小,PPCITA的热稳定性最高温度为386℃,说明响应面模型优化后的反应参数能够真实反映工艺条件。3、通过制备戊二酸锌/水杨醛亚胺钴(ZnGA/Salen-Co(Ⅲ))复合催化剂催化CO2、PO和马来酸酐(MA)的共聚反应,得到了产量较高和质量较好的聚碳酸酯。该催化剂保留了ZnGA和Salen-Co(Ⅲ)催化剂原有的结构和特性,复合后又产生了独特的催化特性。在实验中,考察了不同复合比的催化效果,其中ZnGA/Salen-Co(Ⅲ)-10:1催化剂在催化CO2、PO和MA的共聚反应中合成了脂肪族聚碳酸酯分子量为7.97×104(g/mol),产量为69.3g/g cat。在反应过程中,Salen-Co(Ⅲ)催化剂不仅为ZnGA催化剂提供了活性的CO2,而且将其催化反应生成具有交替结构的中间体提供给ZnGA催化反应,生成热性能和力学性能较好的三元共聚物。4、研究了DMC/RET/ZnGA复合催化剂对CO2、PO和偏苯三酸酐(TMA)三元共聚反应的催化效果,对比分析了复合催化剂与单独催化剂的区别。结果显示,与传统单独使用催化剂相比,DMC/RET/ZnGA复合催化剂体系能同时表现出DMC的高催化活性、RET的高催化选择性和ZnGA良好的热稳定性特征。在实验过程中,还深入研究了不同制备方法对双金属氰化物催化剂(DMC)结晶度和颗粒尺寸的影响,以及DMC对复合催化剂催化CO2、PO和TMA三元共聚的影响。结果表明,采用机械球磨工艺可显着降低DMC的粒径和结晶度,增加了其表面活性位点,扩大了DMC催化剂的接触面积,其与RET和ZnGA复合得到的DMC/RET/ZnGA复合催化剂活性更高,在催化反应得到的产物收率更高、热稳定性更强等优点,产率高达66g poly/g cat。5、研究了PPC、PPCLA、PPCITA、PPCMA和PPCTMA等5种共聚物的降解情况。结果表明,在p H=7.4的磷酸缓冲液中,5种共聚物均发生降解,其中三元共聚物PPCLA、PPCITA、PPCMA和PPCTMA降解性最强,在第15周时,降解量达到90%,产物结构被破坏,大分子量的物质不复存在,实验验证了聚碳酸酯良好的可降解性。
孙安旗[5](2020)在《双金属氰化物的改性及催化苯乙烯环氧化性能的研究》文中研究说明环氧苯乙烷(又称氧化苯乙烯)是香料合成和药物合成的重要中间体,常用作环氧树脂稀释剂和紫外线吸收剂,因此,研究苯乙烯环氧化反应有着重要的意义和应用前景。工业上通常用卤代醇法制备环氧苯乙烷,但该法会造成严重的环境污染。因此需要开发一种环保高效型催化剂用于苯乙烯环氧化,以减少污染、降低能耗并提高生产过程中原料的利用率。双金属氰化物(DMC)是氰基桥联的多核金属络合物,其含有两种过渡金属且价态多变,这可为氧化还原催化反应提供多种可能。此外,DMC中的活性位点和官能团可调,具有易处理和高回收等优点,所以DMC可作为传统催化中很有前途的多相催化剂。正是由于DMC具有这些独特且优异的催化特性,本实验室在近年工作中利用DMC催化苯乙烯环氧化,发现其具有较好的催化效果。本文在前期研究的基础上,分别利用烷基酰胺类有机化合物配位改性、等离子体辐照改性和化学包覆改性的方法对Co基和Fe基类DMC进行表面改性,从而调节其活性位点,进一步提高其催化苯乙烯环氧化反应的性能。1.通过用烷基酰胺类有机化合物作为配体对FeCo DMC进行配位改性,将其用于苯乙烯环氧化反应中。通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)和NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)等手段对催化剂的结构、组成和价态等进行表征。实验结果表明烷基酰胺类配体改性可使FeCo DMC中的Fe3+含量增多,活性晶面暴露,路易斯酸性提高,这些都有利于催化反应的进行。与原始的FeCo DMC相比,配体改性的催化剂对苯乙烯环氧化的催化活性均有所提高。其中FeCo DMC/DMF(N,N-二甲基甲酰胺)具有最高的催化活性,对苯乙烯的转化率达到了96%,对环氧苯乙烷的选择性达到62%。2.利用Ar和O2等离子体分别对CoCo DMC、CoFe DMC和FeCo DMC进行辐照改性,并将改性后的催化剂应用于催化苯乙烯环氧化反应中。通过一系列表征手段(SEM,TEM,XRD,FT-IR,TG和XPS等)对改性前后的催化剂进行表征。实验结果表明等离子体技术对不同催化剂的改性效果各不相同。与原始的CoFe DMC相比,O2等离子体辐照改性后CoFe DMC的催化活性有所提高,对苯乙烯的转化率提高了30%。这是由于晶体中的水分子减少,活性位点暴露,而且过渡金属的价态也有所提高,从而提高了其催化性能。但是,对于FeCo DMC,由于等离子体辐照改性会刻蚀其晶体结构,导致催化活性位点被掩埋,因此改性后FeCo DMC的催化性能有所降低。3.利用贵金属(Au和Pt)、壳聚糖碳点、聚多巴胺和聚间苯二胺分别对CoFe DMC进行化学包覆改性,成功合成了几种复合材料并用于苯乙烯环氧化反应中。通过SEM,TEM,XRD,FT-IR,TG和XPS等表征方法对催化剂进行分析。实验结果表明贵金属和有机聚合物的改性都能有效提高CoFe DMC的催化性能。其中聚间苯二胺(PmPD)能够很好的调节金属价态,因此CoFe DMC@PmPD的催化性能最好。
王月青[6](2020)在《基于界面反应构筑三维过渡金属基催化剂及其电解水性能研究》文中提出电催化水分解是制取氢气最为理想和有效的方式之一,但受限于缓慢的阳极氧析出和阴极氢析出过程。因此,开发高效、高稳定性和价格低廉的过渡金属基催化剂,降低反应能垒,提高能源转换效率至关重要。电催化剂受表界面性质、结构及组成的影响,如何构筑高效的纳米结构催化剂实现催化性能和结构组成的统一,是提高电解水反应的关键。本论文以功能导向结构设计,发展了以离子交换、氧化还原反应、界面配位自组装等多种原位构筑方法,构筑了具有特定组成和多级纳米结构的电催化剂,实现了对电催化水分解性能地优化。概括如下:(1)通过简单的电沉积与氨气热处理过程,构筑了多孔的双金属镍钴氮化物纳米阵列。双金属间的协同效应、高电导率和多孔的特点,促进快速的电荷传输和优异的电催化氧析出和氢析出双功能催化活性。(2)结合离子交换和原位沉积策略,建立了普鲁士蓝类似物多级结构的普适性合成方法,实现在多种金属氧化物/氢氧化物表面PBA的原位沉积。通过监测反应体系pH变化及紫外可见光谱,揭示了溶度积差异和溶液弱酸度共同控制的可逆生长机理。通过结构功能导向设计和阴离子界面调控,显着提升了氮化物衍生物的催化性能,实现了长达2000小时的稳定电解水。(3)为进一步简化三维多级普鲁士蓝类似物的制备过程,联合氧化还原反应和原位沉积过程,发展了多种金属表面原位生长PBA多级结构的普适性方法。通过调节反应动力学,控制PBA的生长过程,实现了对组成和结构的调控。铜铁的氧化物衍生物表现出优异的氧析出催化活性和长期稳定性。(4)通过界面配位自组装过程,发展了一种在纳米阵列上生长单宁酸与金属离子配位结构的通用策略。单宁酸酚羟基强的黏附作用和金属络合能力促进其均匀沉积。得益于表面修饰和电子调控作用,单宁酸铁@氢氧化镍电极表现出优异的电催化水分解性能。
钮曹萍[7](2020)在《较高分子量聚氧丙烯醚及其改性硅油的合成与应用研究》文中研究表明无硅油洗发水逐渐成为市场主流,但其滑爽调理性能不及含硅油产品。较高分子量的聚氧丙烯醚其疏水性及滑爽调理性能与硅油相似,具有应用于无硅油洗发水中的可能。本文先合成了分子量9000~12000的聚氧丙烯醚并应用于洗发水中,经应用评价发现,其滑爽效果略差于普通含硅油洗发水。在此基础上,本文以分子量6000左右的烯丙基聚氧丙烯醚改性硅油,得到了兼具聚氧丙烯醚及硅油特性的聚氧丙烯改性硅油,并将其应用于洗发水中,取得了较好效果。首先,合成了较高分子量的聚氧丙烯醚(H-PPG)。对合成实验条件进行优化,得到优化的实验条件为:DMC催化剂50ppm,反应温度110~120℃,得到了分子量9437、分子量多分散系数1.069的H-PPG-9000及分子量11724、分子量多分散系数1.149的H-PPG-12000。对两者的红外谱图进行定性分析并与PPG-2000标准谱图对比,符合聚氧丙烯醚结构。其次,合成了较高分子量的烯丙基聚氧丙烯醚,用于与含氢硅油加成得到聚氧丙烯改性硅油。本文对比了烯丙基聚氧丙烯醚的两种合成路线。一是低分子量的烯丙基聚氧丙烯醚与环氧丙烷加成,以得到较高分子量的端烯基聚醚,实验条件与聚氧丙烯醚与环氧丙烷的开环加成相似,得到了分子量6065、粘度 7300mPa·s 的 APPG-6000 及分子量 8202、粘度 12400mPa·s 的 APPG-8000。二是H-PPG-9000与烯丙基氯进行取代反应,将碳碳双键引入分子中。聚氧丙烯醚先生成醇钠,反应温度90℃,反应时间60min;醇钠与烯丙基氯取代,反应温度110℃,反应时间60min,聚氧丙烯醚与甲醇钠与烯丙基氯的投料摩尔比为1:1.1:1.2,经中和、过滤等后处理,得到了粘度5200 mPa-s的产物APPG-9000。对比两种实验方法,后者得到的烯丙基聚氧丙烯醚粘度不高,但颜色更深,反应过程繁琐,副产物多,而前者产物外观好、操作简便、绿色环保,由此选择前者。合成了较高分子量的聚氧丙烯改性硅油。对合成实验条件进行优化,得到优化的实验条件为:原料加入方式为硅油入聚醚,氯铂酸催化剂用量50 ppm,原料含水量小于0.1%,含氢硅油硅氢键与聚醚碳碳双键投料摩尔比为1:1.15,反应温度110℃,反应时间60min。同时,实验表明聚醚羟基封端与否、反应中溶剂使用与否对产物性质无明显影响。实验得到了淡黄色均一透明的聚氧丙烯改性硅油,粘度为8340mPa·s,硅氢键转化率90.40%,红外定性分析符合产物结构。最后,将较高分子量聚氧丙烯醚及其改性硅油应用于洗发水进行应用研究。添加了较高分子量聚氧丙烯醚的洗发水其梳理性及使用评价不及添加了较高分子量聚氧丙烯改性硅油或硅油的洗发水,而添加了较高分子量聚氧丙烯改性硅油的洗发水梳理性及使用评价均优于普通含硅油洗发水。应用评价表明,较高分子量聚氧丙烯改性硅油应用于洗发水中能降低油腻感,提高梳理性,优化使用感。
王琪[8](2019)在《La-Cu/TiO2低温催化水解-氧化耦合净化HCN》文中认为氰化氢(HCN)是一种典型的非常规大气污染物,具有易燃性和剧毒性。许多工业生产过程以及含氮物质的加工过程中均会产生氰化氢气体,废气中氰化氢的存在不仅会制约工业废气的资源化利用、影响其他污染物的净化,还会对生态环境造成严重的破坏。本文基于国内外氰化氢净化的研究现状以及实际工业应用上对于优化工艺段与节能减排的需求,开展了低温下催化水解与氧化氰化氢的研究。本文通过溶胶凝胶法制备了一系列以二氧化钛为载体的双金属活性组分催化剂应用于催化水解与氧化HCN。实验结果表明,La-Cu/TiO2催化剂具有最佳的HCN催化活性。实验进一步对催化剂中La/Cu的配比进行优化,发现少量的La2O3能显着地提高催化活性。La1Cu9/TiO2催化剂催化水解与氧化HCN的转化率最高,在100℃的低温下HCN的转化率达到60.22%,并且在150℃时HCN的转化率和N2的选择性分别高达100%和62.24%。450℃的条件下焙烧的催化剂具有最高的HCN催化活性和最优的微观结构。此外,反应温度、溶胶凝胶法制备催化剂过程中的操作参数对HCN的催化活性也有较大的影响。为了探究溶胶凝胶法制备催化剂的过程中溶胶的pH对La-Cu/TiO2催化剂催化HCN活性的影响,本文在不同pH条件下分别制备了pH为2、4、6、7、8、10和12的La-Cu/TiO2催化剂。活性实验的结果表明,pH为10的催化剂的催化活性最好,而pH为4的催化剂的活性与pH为10的活性十分接近。中性条件下的催化剂的活性最差。本文主要通过N2吸附-脱附(N2-BET)、X射线衍(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(CO2/NH3-TPD)和傅里叶红外光谱(FT-IR)表征技术对催化剂的微观结构如孔结构和晶型,以及表面物理与化学性质进行表征,并结合NH3-SCR实验结果与表征结果对反应过程以及机理进行研究。根据H2-TPR和XPS的结论,向Cu/TiO2催化剂中添加少量的La2O3,使之与Cu氧化物之间形成了强烈的相互作用,这种相互作用形成了丰富的氧空穴,因而促进活性组分在催化剂上的高度分散以及提高了La1Cu9/TiO2催化剂的氧化还原性。并且少量的La2O3提高了催化剂表面的总酸度,使催化剂在更低的温度具有更多的中强酸性位点。这也是低温下HCN转化率和N2选择性较高的原因。溶胶凝胶法制备催化剂的过程中pH对钛酸四丁酯的水解以及缩聚过程有明显的影响,从而影响La-Cu/TiO2催化剂的微观结构和化学性质。pH=10和4的催化剂具有更强的低温氧化还原性,最优的微观孔结构和最佳的晶型组合(锐钛矿和金红石)。此外,pH=10的催化剂的强酸性位点的分布最多。NH3-SCR实验结果表明La-Cu/TiO2催化剂具有较好的低温选择性催化还原NOx的效果,并且产物中N2一部分来源于NH3-SCR的反应过程。
邸松[9](2017)在《TiO2基纳米阵列薄膜电极光电催化氧化处理含氰废水》文中研究表明探索绿色环保、经济高效的方法去除含氰废水中的总氰化物并回收络合态氰化物中的重金属是当前含氰废水处理亟待解决的问题之一。本文选取银氰络合物(Ag(CN)2-)和游离氰根(CN-)作为处理对象,分别代表水中的络合态氰化物和简单氰化物。以TiO2基纳米阵列薄膜电极为光阳极,采用光电催化氧化技术进行相关研究。主要研究内容和结果如下:采用TiO2纳米棒(TiO2 NRs)电极作为光阳极,以钛片为阴极,300 W氙灯为光源,构建了光电催化体系降解Ag(CN)2-,去除氰化物并同步回收银。结果表明:与单独光催化和电催化技术相比,采用光电催化技术总氰化物去除率和银的回收率最高;通过反应后氰的氧化产物和对反应前后阴阳极的SEM,EDS,XPS表征分析,得出反应后氰化物被氧化为CNO-,银主要在阴极被还原为单质银得以回收,在阳极转化为Ag2O纳米颗粒发生沉积,阳极原位生成的Ag2O纳米颗粒提高了阳极的光电催化性能;结合自由基捕获实验,得出光生空穴和超氧自由基为Ag(CN)2-的主要氧化物种并提出了银氰络合物可能的氧化机理。利用水热法制备的TiO2 NRs电极,通过液相生长法将石墨相氮化碳(g-C3N4)负载到TiO2 NRs上制备出TiO2 NRs/g-C3N4复合电极并对其制备条件进行了优化,将制备的TiO2 NRs/g-C3N4电极作为光阳极用于光电催化体系中处理CN-。结果表明:与钛片相比,采用碳气凝胶(CA)电极作为阴极能有效的提高CN-的去除率;g-C3N4与TiO2的复合可以大大提高阴极H2O2产量从而促进CN-的去除;溶解氧和外加偏压对H2O2的生成影响较大,进而影响CN-的去除,同时CN-的去除率随CN-初始浓度的增大逐渐减小;体系的稳定性实验表明制备的TiO2 NRs/g-C3N4电极具有较好的稳定性;最后,创新性地提出了通过CA阴极原位产H2O2,强化TiO2 NRs/g-C3N4复合电极作为光阳极去除水中CN-的反应机理。本文通过TiO2基纳米阵列薄膜电极光电催化氧化处理含氰废水的研究,不仅利用了阳极光电催化的氧化作用,还充分发挥了光电催化体系中阴极的还原作用,对含氰废水的处理和光电催化技术在水处理中的应用具有一定的参考价值。
于剑昆,赵巍,庄远[10](2017)在《聚醚多元醇的合成研究进展》文中指出详细介绍了近年来开发的新型催化剂如双金属氰化物(DMC)、CsOH、碱土金属化合物、金属卟啉络合物、磷腈类、三(五氟苯基)硼烷等在聚醚多元醇合成中的应用情况,并比较了其优缺点。简要综述了几种烷氧基化聚合反应器的优缺点。详细介绍了制备低气味、低VOC(挥发性有机物含量)聚醚多元醇的4种途径。最后指出,聚醚多元醇的主要发展方向是窄化相对分子质量分布、降低末端不饱和度以及降低气味和VOC等。
二、双金属氰化物络合物催化剂的制备、表征与催化性能研究(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、双金属氰化物络合物催化剂的制备、表征与催化性能研究(论文提纲范文)
(2)多相金属氧化物催化剂降解有机污染物构效关系研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 我国水环境与政策形势 |
1.1.2 有机污染物及其危害 |
1.1.3 难降解有机污染物 |
1.1.4 水处理技术 |
1.1.5 高级氧化技术 |
1.2 文献综述 |
1.2.1 Fenton反应 |
1.2.2 铁基催化剂 |
1.2.3 铜基催化剂 |
1.2.4 非金属催化剂 |
第2章 研究思路、内容及创新点 |
2.1 研究思路 |
2.2 研究内容 |
2.3 创新点 |
第3章 Fe-Cu双金属催化体系的构建及构-效关系研究 |
3.1 前言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 仪器设备 |
3.2.3 催化剂制备 |
3.2.4 催化剂活性测试 |
3.2.5 催化剂表征 |
3.2.6 降解路径分析 |
3.2.7 分析方法 |
3.3 催化剂活性测试 |
3.4 反应条件影响 |
3.4.1 H_2O_2投放量的影响 |
3.4.2 硝基苯初始浓度的影响 |
3.4.3 反应温度的影响 |
3.4.4 催化剂用量的影响 |
3.5 5Fe2.5Cu-Al_2O_3的套用实验和稳定性 |
3.6 ·OH的定性与定量分析 |
3.7 催化剂物相结构 |
3.7.1 氮气物理吸附(N_2-BET) |
3.7.2 紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS) |
3.7.3 X射线衍射(XRD) |
3.7.4 穆斯堡尔谱(Mossbauer) |
3.8 催化剂电子结构 |
3.8.1 氢气程序升温还原(H2-TPR) |
3.8.2 X射线光电子能谱(XPS) |
3.9 构-效关系 |
3.10 硝基苯降解路径 |
3.10.1 硝基苯动态降解过程 |
3.10.2 中间产物 |
3.10.3 硝基苯降解动力学研究 |
3.11 本章小结 |
第4章 Fe-Cu双金属催化体系中H_2O_2利用率的优化 |
4.1 前言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂 |
4.2.2 仪器设备 |
4.2.3 催化剂制备 |
4.2.4 分析方法 |
4.3 H_2O_2分解动力学研究 |
4.3.1 H_2O_2初始浓度影响 |
4.3.2 扩散影响 |
4.3.3 反应温度影响 |
4.3.4 反应机理 |
4.4 ·OH生成动力学研究 |
4.5 H_2O_2利用率单因素实验 |
4.5.1 反应温度的影响 |
4.5.2 溶液pH值的影响 |
4.5.3 H_2O_2初始浓度的影响 |
4.6 H_2O_2利用率响应面实验 |
4.6.1 实验因素和各因素水平的选取 |
4.6.2 实验结果和响应方程的建立 |
4.6.3 二元回归方程显着性检验 |
4.6.4 主效应和交互作用分析 |
4.6.5 响应面分析 |
4.6.6 最优实验条件的预测与验证 |
4.7 本章小结 |
第5章 单铜核壳型催化剂Fenton体系的设计与制备 |
5.1 前言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验试剂 |
5.2.2 仪器设备 |
5.2.3 催化剂制备 |
5.2.4 催化剂活性测试 |
5.2.5 催化剂表征 |
5.2.6 密度泛函理论研究计算(DFT) |
5.2.7 分析方法 |
5.3 催化剂活性测试 |
5.4 催化剂形貌和晶体结构 |
5.5 催化剂电子结构 |
5.5.1 原位红外漫反射光谱(in situ DRIFTS) |
5.5.2 紫外-可见光漫反射光谱(UV-vis DRS) |
5.5.3 X射线光电子能谱(XPS) |
5.5.4 X射线吸收近边结构光谱(XANES) |
5.6 构-效关系 |
5.6.1 H_2O_2的活化 |
5.6.2 ·OH的产生 |
5.7 Cu@SiO_2-R200的套用实验和循环利用实验 |
5.8 本章小结 |
第6章 Cu-Sn双金属催化体系的构建与构-效关系研究 |
6.1 前言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 实验试剂 |
6.2.2 仪器设备 |
6.2.3 催化剂制备 |
6.2.4 催化剂活性测试 |
6.2.5 催化剂表征 |
6.2.6 降解路径分析 |
6.2.7 分析方法 |
6.3 Cu/Al_2O_3催化剂的优化筛选 |
6.3.1 不同制备方式的5Cu/Al_2O_3 |
6.3.2 不同负载量和煅烧温度的5Cu/Al_2O_3 |
6.3.3 催化剂表征及构-效关系 |
6.4 5CuySn/Al_2O_3-450催化剂降解喹啉 |
6.4.1 喹啉降解活性 |
6.4.2 ·OH产生能力 |
6.4.3 矿化性能 |
6.5 反应条件的影响 |
6.5.1 反应温度的影响 |
6.5.2 H_2O_2初始浓度的影响 |
6.5.3 催化剂投放量的影响 |
6.5.4 喹啉初始浓度的影响 |
6.5.5 反应pH值的影响 |
6.6 催化剂表征及构-效关系建立 |
6.6.1 X射线衍射(XRD) |
6.6.2 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
6.6.3 紫外-可见-近红外漫反射光谱(UV-vis DRS) |
6.6.4 X射线光电子能谱(XPS) |
6.6.5 红外漫反射光谱(CO DRIFTS) |
6.6.6 构效关系 |
6.7 喹啉降解路径 |
6.7.1 喹啉动态降解过程 |
6.7.2 中间产物 |
6.8 本章小结 |
第7章 总结与展望 |
7.1 总结 |
7.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
论文及相关成果 |
(3)双金属氰化物催化剂的制备及其催化苯乙烯氧化性能的研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 普鲁士蓝及双金属氰化物的简介 |
1.1.1 普鲁士蓝及双金属氰化物的组成及结构 |
1.1.2 双金属氰化物的制备方法 |
1.2 双金属氰化物的结构导向 |
1.3 双金属氰化物及其复合材料的应用 |
1.3.1 催化领域 |
1.3.2 储能 |
1.3.3 其它 |
1.4 量热体系的热动力分析方法 |
1.4.1 等温量热技术及其特点 |
1.4.2 等温量热技术的原理 |
1.4.3 等温量热法的应用 |
1.5 苯乙烯氧化方法介绍 |
1.5.1 工业方法介绍 |
1.5.2 苯乙烯氧化法介绍 |
1.6 本文的选题思路及研究内容 |
参考文献 |
第二章 C1~C6 一元直链醇对FeCoDMC的改性及催化性能研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 化学试剂 |
2.2.2 实验仪器 |
2.2.3 实验过程 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 Fe源/Co源的摩尔比例对FeCoDMC形貌的影响 |
2.3.2 一元直链醇改性FeCoDMC的表征 |
2.3.3 催化研究 |
2.4 本章小结 |
参考文献 |
第三章 甲醇改性对FeCoDMC吸附TBHP热动力学的影响 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 化学试剂 |
3.2.2 实验仪器 |
3.2.3 实验过程 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 催化结果 |
3.3.2 吸附热动力学 |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
第四章 以ZIF-67 为模板原位生长CoFeDMC及其催化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 化学试剂 |
4.2.2 实验仪器 |
4.2.3 实验过程 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 ZIF-67 模板的XRD表征 |
4.3.2 ZIF-67@CoFeDMC复合材料的表征 |
4.3.3 催化性能研究 |
4.3.4 循环稳定性 |
4.4 本章小结 |
参考文献 |
第五章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
在学期间的研究成果 |
致谢 |
(4)新型复合催化剂及二氧化碳三元共聚反应研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
主要缩写词对照表 |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 CO_2的特征和利用 |
1.3 CO_2和环氧化合物的聚合反应 |
1.4 CO_2、环氧化合物和第三单体的三元共聚反应 |
1.5 基于二氧化碳共聚反应的催化剂 |
1.5.1 非均相催化剂 |
1.5.2 均相催化剂 |
1.6 二氧化碳共聚反应机理研究 |
1.7 课题的提出、目的、意义及主要研究内容 |
第2章 季铵盐辅助Zn-Fe DMC催化CO_2、环氧丙烷和DL-丙交酯三元共聚反应 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验药品 |
2.2.2 催化剂的制备 |
2.2.3 CO_2、环氧丙烷和DL-丙交酯三元共聚反应 |
2.2.4 催化剂和共聚物的表征 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 Fe- DMC催化剂的表征与分析 |
2.3.2 聚合物的表征与分析 |
2.4 聚合机理 |
2.5 本章小结 |
第3章 ZnGA/RET复合催化剂催化CO_2、环氧丙烷和衣康酸酐三元共聚反应 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验药品 |
3.2.2 催化剂的制备 |
3.2.3 CO_2、PO和 ITA三元共聚反应 |
3.2.4 催化剂和产物的表征 |
3.2.5 响应面优化实验 |
3.3 结论与讨论 |
3.3.1 响应面优化及结果分析 |
3.3.2 共聚物的结构分析 |
3.4 本章小结 |
第4章 ZnGA/Salen-Co(Ⅲ)复合催化剂催化CO_2、环氧丙烷和马来酸酐三元共聚反应 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验药品 |
4.2.2 催化剂的制备 |
4.2.3 CO_2、PO和 MA的三元聚合反应 |
4.2.4 催化剂和产物的表征 |
4.3 结果与分析 |
4.3.1 单独催化剂质量比对复合催化剂的影响 |
4.3.2 ZnGA催化剂与Salen-Co(Ⅲ)催化剂的协同作用 |
4.3.3 ZnGA/Salen-Co(Ⅲ)复合催化剂的诱导期 |
4.3.4 反应机理分析 |
4.3.5 反应条件的影响 |
4.3.6 聚合物产品表征 |
4.4 本章小结 |
第5章 Zn-Co DMC/RET/ZnGA的复合催化剂催化CO_2、环氧丙烷和偏苯三酸酐三元共聚反应 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验药品 |
5.2.2 催化剂的制备 |
5.2.3 CO_2、PO和 TMA的三元共聚反应 |
5.2.4 催化剂和产物的表征 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 不同制备方法的Zn-Co DMC催化剂的表征 |
5.3.2 不同催化剂催化CO_2、PO、TMA三元共聚的结果 |
5.3.3 催化剂和TMA不同配比对三元共聚结果的影响 |
5.3.4 催化剂的表征 |
5.3.5 共聚物PPCTMA的表征分析 |
5.4 反应机理推测 |
5.5 本章小结 |
第6章 三元共聚物降解性研究 |
6.1 引言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 材料 |
6.2.2 体外降解试验及表征 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 降解过程中分子量的变化 |
6.3.2 降解过程中重量的变化 |
6.3.3 产物形态变化的SEM图像 |
6.3.4 产物在降解过程中结构的变化 |
6.4 产物降解机理 |
6.5 本章小结 |
第7章 总结 |
7.1 主要结论 |
7.2 主要创新点 |
7.3 展望 |
参考文献 |
发表的论文情况 |
致谢 |
附件 |
(5)双金属氰化物的改性及催化苯乙烯环氧化性能的研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 普鲁士蓝及其衍生物的简介 |
1.1.1 普鲁士蓝及其衍生物的结构 |
1.1.2 双金属氰化物的合成方法 |
1.1.3 双金属氰化物的性质及应用 |
1.2 表面化学改性 |
1.2.1 湿化学法改性的简介 |
1.2.2 配位改性 |
1.2.3 化学包覆改性 |
1.3 高能表面改性 |
1.3.1 等离子体的简介 |
1.3.2 等离子体技术的简介 |
1.3.3 非热等离子体技术的研究及应用 |
1.4 本文的选题思路及研究内容 |
参考文献 |
第二章 烷基酰胺类配体对双金属氰化物的改性及催化性能的研究 |
2.1 实验部分 |
2.1.1 化学试剂 |
2.1.2 实验仪器及测试仪器 |
2.1.3 实验过程 |
2.2 实验结果及讨论 |
2.2.1 催化结果 |
2.2.2 SEM、EDX和粒径分布表征分析 |
2.2.3 XRD表征分析 |
2.2.4 TEM表征分析 |
2.2.5 热重表征分析 |
2.2.6 FT-IR表征分析 |
2.2.7 N2吸脱附表征分析和酸性位点表征分析 |
2.2.8 XPS表征分析 |
2.2.9 循环稳定性 |
2.3 本章小结 |
参考文献 |
第三章 等离子体对双金属氰化物的改性及催化性能的研究 |
3.1 实验部分 |
3.1.1 化学试剂 |
3.1.2 实验仪器及测试仪器 |
3.1.3 实验过程 |
3.2 实验结果及讨论 |
3.2.1 催化气相结果 |
3.2.2 XRD表征 |
3.2.3 FT-IR表征分析 |
3.2.4 SEM和 TEM表征分析 |
3.2.5 热重表征分析 |
3.2.6 XPS表征分析 |
3.3 本章小结 |
参考文献 |
第四章 CoFe双金属氰化物复合材料的合成及催化性能的研究 |
4.1 实验部分 |
4.1.1 化学试剂 |
4.1.2 实验仪器及测试仪器 |
4.1.3 实验过程 |
4.2 实验结果及讨论 |
4.2.1 催化结果 |
4.2.2 SEM表征分析 |
4.2.3 TEM表征分析 |
4.2.4 XRD表征分析 |
4.2.5 FT-IR表征分析 |
4.2.6 热重表征分析 |
4.2.7 XPS表征分析 |
4.3 本章小结 |
参考文献 |
在校期间的成果 |
致谢 |
(6)基于界面反应构筑三维过渡金属基催化剂及其电解水性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 电催化水分解的研究进展 |
1.2.1 电催化水分解的发展历程 |
1.2.2 反应机理 |
1.2.3 电催化剂的研究进展 |
1.2.4 电催化剂的设计与性能优化策略 |
1.3 普鲁士蓝及其类似物在电催化水分解中的研究进展 |
1.3.1 普鲁士蓝及其类似物的结构特点与制备 |
1.3.2 普鲁士蓝类似物及其衍生材料在电解水领域的应用 |
1.4 本论文选题思路及研究内容 |
参考文献 |
第2章 阴阳离子调控构筑三维多孔镍钴氮化物纳米阵列用于电催化水分解 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 三维多孔镍钴氮化物的表征 |
2.3.2 三维多孔镍钴氮化物的电催化水分解性能 |
2.4 本章小结 |
参考文献 |
第3章 基于界面反应构筑多级普鲁士蓝类似物衍生物用于电催化水分解 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 PBA@Co(OH)2/NF杂化结构的基本表征 |
3.3.2 反应机理 |
3.3.3 普适性研究 |
3.3.4 形貌和结构演变过程和电化学性能表征 |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
第4章 基于氧化还原反应构筑多级普鲁士蓝类似物衍生物用于氧析出反应 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 多级结构表征 |
4.3.2 三维普鲁士蓝类似物的生长机制与普适性研究 |
4.3.3 CuFe oxide/CF表征与电催化性能研究 |
4.4 本章小结 |
参考文献 |
第5章 基于界面配位自组装策略构筑TA-Fe@Ni(OH)_2纳米阵列用于电解水 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 TA-Fe@Ni(OH)_2/NF多级纳米结构的形成与表征 |
5.3.2 TA-Fe@Ni(OH)_2/NF的电催化性能研究 |
5.4 本章小结 |
参考文献 |
总结与展望 |
总结 |
展望 |
致谢 |
在读期间发表的学术论文与研究成果 |
附件 |
学位论文评阅及答辩情况表 |
(7)较高分子量聚氧丙烯醚及其改性硅油的合成与应用研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 聚氧丙烯醚概述 |
1.2.1 聚氧丙烯醚简介 |
1.2.2 聚氧丙烯醚的性质及应用 |
1.2.3 聚氧丙烯醚的合成 |
1.3 硅油及聚氧丙烯改性硅油概述 |
1.3.1 硅油及改性硅油简介 |
1.3.2 聚氧丙烯改性硅油简介 |
1.3.3 聚氧丙烯改性硅油的性质及应用 |
1.3.4 聚氧丙烯改性硅油的合成 |
1.4 研究思路和研究内容 |
1.4.1 研究思路 |
1.4.2 研究内容 |
2 较高分子量聚氧丙烯醚的合成 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 仪器和试剂 |
2.2.2 实验方法 |
2.2.3 产物检测分析 |
2.3 实验结果及讨论 |
2.3.1 环氧丙烷总投料量对实验结果的影响 |
2.3.2 环氧丙烷单次投料量对实验结果的影响 |
2.3.3 催化剂用量对实验结果的影响 |
2.3.4 反应温度对实验结果的影响 |
2.4 产物检测与分析 |
2.4.1 副反应情况分析 |
2.4.2 分子量分布 |
2.4.3 分子结构 |
2.5 本章小结 |
3 烯丙基聚氧丙烯醚的合成 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 仪器和试剂 |
3.2.2 实验方法 |
3.2.3 产物检测分析 |
3.3 实验结果及讨论 |
3.3.1 路线Ⅰ实验结果及讨论 |
3.3.2 路线Ⅱ实验结果及讨论 |
3.3.3 路线Ⅰ与路线Ⅱ对比 |
3.3.4 甲基封端实验及结果 |
3.4 产物检测与分析 |
3.4.1 粘度 |
3.4.2 不饱和度 |
3.4.3 分子量 |
3.4.4 分子结构 |
3.5 本章小结 |
4 聚氧丙烯改性硅油的合成 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 仪器和试剂 |
4.2.2 实验方法 |
4.2.3 检测分析方法 |
4.3 实验结果及讨论 |
4.3.1 原料加入方式对改性硅油的影响 |
4.3.2 催化剂用量对改性硅油的影响 |
4.3.3 原料含水量对改性硅油的影响 |
4.3.4 投料比对改性硅油的影响 |
4.3.5 反应温度对改性硅油的影响 |
4.3.6 反应时间对改性硅油的影响 |
4.3.7 溶剂对改性硅油的影响 |
4.3.8 聚醚封端对改性硅油的影响 |
4.4 产物检测与分析 |
4.5 本章小结 |
5 较高分子量聚氧丙烯醚及其改性硅油在洗发水中的应用研究 |
5.1 引言 |
5.2 评价方法 |
5.2.1 实验材料 |
5.2.2 感官、理化指标评价 |
5.2.3 梳理性评价 |
5.2.4 使用感受评价 |
5.3 评价结果 |
5.3.1 感官、理化指标评价结果 |
5.3.2 梳理性评价结果 |
5.3.3 使用感受评价结果 |
5.4 本章小结 |
6 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
附录一 |
附录二 |
(8)La-Cu/TiO2低温催化水解-氧化耦合净化HCN(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 主要研究内容 |
1.2.1 催化剂活性的评价 |
1.2.2 催化剂的表征 |
1.2.3 反应机理的推理 |
第二章 文献综述 |
2.1 氰化氢的危害和来源 |
2.2 国内外脱除废气中氰化氢的方法 |
2.2.1 吸收法 |
2.2.2 吸附法 |
2.2.3 燃烧法 |
2.2.4 催化水解法 |
2.2.5 催化氧化法 |
2.2.6 催化水解与氧化耦合法 |
2.3 催化剂的选择 |
2.4 催化剂的制备方法 |
2.5 研究创新点 |
2.6 本章小结 |
第三章 实验材料与方法 |
3.1 实验材料与仪器设备 |
3.1.1 实验材料 |
3.1.2 实验仪器与设备 |
3.1.3 实验装置与流程 |
3.2 催化剂的制备方法 |
3.3 催化剂的活性评价 |
3.3.1 反应产物的检测方法 |
3.3.2 反应产物的转化率以及选择性的计算 |
3.4 催化剂的表征方法 |
3.5 实验方案及目的 |
3.6 本章小结 |
第四章 催化剂不同活性组分对HCN催化效率的研究 |
4.1 催化剂活性组分的筛选 |
4.2 催化剂制备条件的筛选 |
4.2.1 活性组分比例的影响 |
4.2.2 焙烧温度的影响 |
4.2.3 反应产物的分析 |
4.2.4 催化剂的失活 |
4.3 催化剂的表征 |
4.3.1 BET分析 |
4.3.2 XRD分析 |
4.3.3 XPS分析 |
4.3.4 H_2-TPR分析 |
4.3.5 TPD分析 |
4.3.6 FT-IR分析 |
4.4 HCN反应路径的推测 |
4.4.1 NH_3-SCR |
4.4.2 本章小结 |
第五章 pH对溶胶凝胶法制备La-Cu/TiO_2 催化剂结构和性能的影响 |
5.1 pH对溶胶凝胶法制备催化剂的影响 |
5.2 pH对 La-Cu/TiO_2催化水解与氧化HCN活性的影响 |
5.2.1 不同pH的 La-Cu/TiO_2催化剂对HCN转化率的影响 |
5.3 pH对 La-Cu/TiO_2催化剂微观结构的影响 |
5.3.1 不同pH的La-Cu/TiO_2催化剂的BET表征 |
5.3.2 不同pH的La-Cu/TiO_2催化剂的XRD表征 |
5.4 pH对 La-Cu/TiO_2催化剂化学性质的影响 |
5.4.1 不同pH的La-Cu/TiO_2催化剂的NH3-TPD表征 |
5.4.2 不同pH的La-Cu/TiO_2催化剂的H2-TPR表征 |
5.4.3 不同pH的La-Cu/TiO_2催化剂的FT-IR表征 |
5.5 本章小结 |
第六章 总结与建议 |
6.1 结论 |
6.1.1 La-Cu/TiO_2 催化剂催化净化HCN |
6.1.2 pH对 La-Cu/TiO_2催化剂催化净化HCN的影响 |
6.1.3 反应机理 |
6.2 后续研究展望与建议 |
致谢 |
参考文献 |
附录A 硕士研究生期间研究成果 |
附录B 硕士研究生期间参与的科研项目 |
(9)TiO2基纳米阵列薄膜电极光电催化氧化处理含氰废水(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 含氰废水概况 |
1.1.1 含氰废水来源及分类 |
1.1.2 含氰废水的危害 |
1.2 含氰废水处理方法 |
1.2.1 化学氧化法 |
1.2.1.1 碱式氯化法 |
1.2.1.2 过氧化氢氧化法 |
1.2.1.3 二氧化硫-空气氧化法 |
1.2.1.4 臭氧(O_3)氧化法 |
1.2.1.5 高铁酸盐氧化法 |
1.2.2 物理化学法 |
1.2.2.1 酸化挥发-碱吸收法 |
1.2.2.2 吸附法 |
1.2.2.3 离子交换法 |
1.2.2.4 膜分离法 |
1.2.2.5 络合沉淀法 |
1.2.2.6 光催化法 |
1.2.2.7 电化学法 |
1.2.3 微生物法 |
1.2.4 小结与展望 |
1.3 光电催化氧化技术概况 |
1.3.1 光电催化技术基本原理 |
1.3.2 光电催化技术国内外研究现状 |
1.3.3 二氧化钛光催化材料概述 |
1.3.3.1 TiO_2 光催化剂改性 |
1.3.3.2 TiO_2纳米形态调控 |
1.4 本文主要研究背景、内容及意义 |
1.4.1 研究背景 |
1.4.2 研究内容 |
1.4.3 研究意义 |
1.4.4 技术路线 |
第二章 实验材料与分析方法 |
2.1 实验材料与设备 |
2.1.1 含氰废水的配制 |
2.1.1.1 银氰络合物废水的配制 |
2.1.1.2 游离氰根(CN-)废水的配制 |
2.1.2 实验药品与材料 |
2.1.3 实验设备 |
2.2 分析方法 |
2.2.1 电极的表征方法 |
2.2.2 电极的光电性能测试方法 |
2.2.3 氰化物测定方法 |
2.2.3.1 CN-的测定方法 |
2.2.3.2 总氰的测定方法 |
2.2.4 氰化物氧化产物分析方法 |
2.2.5 银平衡分析方法 |
2.2.6 过氧化氢浓度测定方法 |
第三章 TiO_2 NRs阳极光电催化降解银氰络合物与同步还原回收银的研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 TiO_2 NRs电极的制备 |
3.2.2银氰络合物氧化实验 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 PC、EC和 PEC反应过程对比 |
3.3.2 外加偏压的影响 |
3.3.3 氰化物氧化产物分析 |
3.3.4 阴阳极银沉积分析 |
3.3.5 反应机理分析 |
3.4 本章小结 |
第四章 TiO_2 NRs/g-C_3N_4 电极的制备及表征 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 XRD表征 |
4.3.2 SEM表征 |
4.3.3 XPS表征 |
4.3.4 TiO_2 NRs/g-C_3N_4 复合电极的光电性能 |
4.4 本章小结 |
第五章 CA阴极强化TiO_2/g-C_3N_4 阳极光电催化去除CN- |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 碳气凝胶电极的制备 |
5.2.2 CN~-氧化去除实验 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 碳气凝胶电极的表征 |
5.3.2 碳气凝胶对CN-的吸附效果 |
5.3.3 CA阴极对TiO_2 NRs/g-C_3N_4 光电催化去除CN-的强化效果 |
5.3.4 PC、EC、PEC和光解过程对比 |
5.3.5 不同阳极(g-C_3N_4、TiO_2 NRs和 TiO_2 NRs/g-C_3N_4)的影响 |
5.3.6 曝气充氧的影响 |
5.3.7 偏压的影响 |
5.3.8 不同CN-初始浓度的影响 |
5.3.9 稳定性实验 |
5.3.10 机理分析 |
5.4 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
攻读学位期间所取得的相关科研成果 |
致谢 |
(10)聚醚多元醇的合成研究进展(论文提纲范文)
1 催化剂体系的进展 |
1.1 双金属氰化物络合物催化剂 |
1.1.1 DMC催化剂的发展历程 |
1.1.2 DMC催化剂在聚醚多元醇合成中的应用 |
1.1.2. 1 缩短聚合诱导期 |
(1) 真空汽提/惰气吹扫法 |
(2) 向起始剂/催化剂混合物中连续加入PO |
1.1.2. 2 聚合起始剂的使用 |
1.1.2. 3 降低高相对分子质量多元醇含量 |
(1) 对DMC催化剂进行改性 |
(2) 连续加入DMC催化剂和起始剂 |
1.1.2. 4 聚醚多元醇的封端技术 |
(1) 再催化封端法 |
(2) 直接封端法 |
1.1.2.5聚醚多元醇的后处理及使用承载的DMC催化剂 |
(1) 化学处理法 |
(2) 回收法 |
(3) 使用承载的DMC催化剂 |
1.2 Cs OH催化剂 |
1.3 碱土金属化合物催化剂 |
1.4 金属卟啉络合物催化剂 |
1.5 磷腈类催化剂 |
1.5.1 三井化学公司的磷腈催化剂 |
1.5.2 东曹公司的磷腈盐催化剂 |
1.6 三 (五氟苯基) 硼烷催化剂 |
1.7 其他催化剂 |
2 聚合反应器的进展 |
2.1 管式反应器 |
2.2 降膜式反应器 |
2.3 釜式反应器 |
2.4 意大利Press反应器 |
2.5 瑞士Buss喷射回路反应器 |
2.6 Linde化学公司的喷雾循环反应器 |
2.7 Evonik公司的微反应器 |
3 在脱气味和脱VOC方面的进展 |
3.1 通过选择催化剂体系来有效减少副产物的形成 |
3.2 采用适当的聚合工艺来减少副产物的形成 |
3.3 聚醚多元醇产品适当的后处理脱除VOC |
3.3.1 通过闪蒸法降低VOC |
3.3.2 通过萃取法降低VOC |
3.3.3 通过超滤法降低VOC |
3.3.4 通过汽提法来降低VOC |
3.3.5 通过吸附法来降低VOC |
3.3.6 通过化学处理法来降低VOC |
3.4 在聚醚多元醇产品中添加稳定剂降低VOC |
4 结束语 |
四、双金属氰化物络合物催化剂的制备、表征与催化性能研究(论文参考文献)
- [1]钴改性水滑石衍生氧化物及承载型DMC催化剂的制备与聚丙二醇合成研究[D]. 茅启帆. 南京师范大学, 2021
- [2]多相金属氧化物催化剂降解有机污染物构效关系研究[D]. 孙杨. 华东理工大学, 2021(08)
- [3]双金属氰化物催化剂的制备及其催化苯乙烯氧化性能的研究[D]. 王灏. 兰州大学, 2021(09)
- [4]新型复合催化剂及二氧化碳三元共聚反应研究[D]. 刘宁彰. 海南师范大学, 2021(12)
- [5]双金属氰化物的改性及催化苯乙烯环氧化性能的研究[D]. 孙安旗. 兰州大学, 2020(01)
- [6]基于界面反应构筑三维过渡金属基催化剂及其电解水性能研究[D]. 王月青. 山东大学, 2020(08)
- [7]较高分子量聚氧丙烯醚及其改性硅油的合成与应用研究[D]. 钮曹萍. 浙江大学, 2020(03)
- [8]La-Cu/TiO2低温催化水解-氧化耦合净化HCN[D]. 王琪. 昆明理工大学, 2019(04)
- [9]TiO2基纳米阵列薄膜电极光电催化氧化处理含氰废水[D]. 邸松. 河北工业大学, 2017(01)
- [10]聚醚多元醇的合成研究进展[J]. 于剑昆,赵巍,庄远. 化学推进剂与高分子材料, 2017(03)